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成 果 简 介
钒基材料具有较高的理论容量和多种价态，被认为是锂离子电池很有前景的阳极材料。然而，循环和倍率性能受到其结构稳定性和导电性差的限制。本文，南京工业大学冯永宝和李秋龙教授团队在《Journal of Colloid And Interface Science》期刊发表名为“Partially Amorphous Vanadium Oxysulfide for Achieving High-Performance Li-Ion Batteries”的论文。实验和理论计算研究结果表明，通过引入非晶成分和氧空位可以提高其电子电导率，并为锂离子的嵌入提供丰富的通道和活性位点。制备得到的VSO NFs电极可以实现超高比容量（0.1 A g-1时为672.3 mAh g-1）和优异的倍率性能（2.0 A g-l时为433.1 mA h g-l），以及出色的循环稳定性（2.0 A g-1电流密度下循环600次后比容量为361.7 mAh g-l）。此外，组装的VSO NFs//LiFePO4全电池也显示出出色的倍率性能和循环寿命。因此，这种非晶化设计可以作为电化学储能领域制备高性能阳极材料的指导策略。
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图 文 导 读
图1 （a）VSO NFs制备过程示意图。（b）VS2NFs和（c、d）VSO NFs的SEM图像。VSO NFs的（e）TEM和（f，g）HRTEM图像。（h）VSO NFs的V、S和O元素的EDS映射。
图2 VS2NFs, VSO NFs and V2O5 NFs的（a）XRD谱图，（b）FTIR谱图，（c）Raman谱图。VSO NFs的XPS（d）全谱，（e）V 2p，（f）O 1s，（g）S 2p，（h）C 1s的高分辨率光谱。（i）VSO NFs的EPR图。
图3 （a）在扫描速率为1.0 mV s-1时，VSO NFs的CV曲线。在电流密度为0.1 A g-1时，（b）VSO NFs的GCD曲线，（c）VSO NFs的循环性能。VSO NFs在不同电流密度下（d）倍率性能，（e）GCD曲线。（f）在电流密度为2.0 A g-1时，VSO NFs的循环性能。
图4 反应动力学。（a） VSO NFs电极在不同扫描速率下的CV曲线。（b） 在0.1至0.6 mV s-1的扫描速率下，log（i）和log（v）之间的关系。（c） VSO NFs电极在0.6 mV s-1下的电容贡献。（d）VSO NFs电极在不同扫描速率下的电容贡献。（e） VSO NFs电极的GITT曲线。（f）放电和（g）充电过程中VSO NFs、VS2 NFs和V2O5NFs电极的Li+扩散系数。VSO NFs、VS2NFs和V2O5NFs电极的（h）EIS光谱和（i）Z'-ω-1/2关系的线性拟合。
图5 VSO NFs的Li+存储机制。（a） 0.2 A g-1时的GCD曲线。（b） 不同放电/充电状态下的非原位XRD图谱。不同放电/充电状态下的（c）V 2p、（d）S 2p、（e）O 1s和（f）Li 1s的非原位XPS光谱。（g） 不同放电/充电状态下的SEM图像。
图6 DFT理论计算。计算（a）VSO、（b）VS2和（c）V2O5的DOS。（d） VSO的差分电荷密度图。（e） VS2、V2O5和VSO的Bader电荷。（f）Li+在VS2、V2O5和VSO中的扩散势垒。Li+在（g）VSO、（h）VS2和（i）V2O5中的迁移路径。
图7 VSO NFs//LFP全电池的电化学性能。（a） 示意图。（b） VSO NFs和LFP电极在1.0 mV s-1扫描速率下的CV曲线。（c） 0.2 A g-1电流密度下的循环性能。（d） 倍率性能。（e）不同电流密度下GCD曲线。（f） 1.0 A g-1的循环性能。（g）器件的简单应用。
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小 结
我们通过简单的水热法和退火处理成功制备了具有丰富的非晶组分和氧空位的纳米花状VSO NFs阳极材料。非晶结构提供了3D开放的锂离子传输通道，以适应循环过程中的体积变化，确保了结构的稳定性。此外，退火处理过程中产生的阴离子空位缺陷为锂离子的存储提供了更多的反应位点和吸附位点。此外，DFT结果表明，与VS2NFs和V2O5NFs相比，VSO NFs的带隙和锂离子迁移势垒显著降低，从而显著提高了电导率并加速了锂离子的扩散，有利于实现出色的循环稳定性和倍率性能。得益于结构和组成的综合优势，VSO NFs电极可以在0.1 A g-1的电流密度下提供672.3 mAh g-1的超高容量，循环100次后的容量保持率为84.7%。同时，在2.0 A g-1的电流密度下进行600次循环后，可逆容量为361.7 mAh g-1，表现出优异的长循环性能。此外，由VSO NFs阳极和LiFePO4阴极组成的全电池，具有高倍率性能（2.0 A g-1时为58.6 mAh g-1），以及出色的循环性能（超过500次循环）。这种部分非晶结构的设计和阴离子空位的引入为下一代储能系统中高性能电极材料的发展提供了一种新方法。
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文 章 链 接
https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.01.169
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通 讯 作 者 简 介
李秋龙，博士，教授，2020年10月以海外高层次人才C类计划入职南京工业大学材料科学与工程学院。一直聚焦于新型水系电化学储能系统、锂/钠离子电池、电磁屏蔽与吸波材料前沿方向，在高性能电化学储能材料及高效电磁屏蔽和吸波材料的设计与可控制备等方面取得了系统性成果。以第一/通讯作者发表学术论文50余篇，包括Advanced Functional Materials、Advanced Science、Nano Letters、Energy Storage Materials、Small、Carbon、Journal of Colloid And Interface Science、Journal of Materials Chemistry A、Composites Part A、Science Bulletin、Nano Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Materials Chemistry C、Materials Today Energy、ACS Applied Materials & Interfaces等，5篇入选Web of Science高被引论文，总被引3800余次（H-index为35），授权国家发明专利2项。主持国家自然科学基金、国家博士后基金、江苏省博士后基金、南京工业大学人才科研启动项目、产学研项目。担任Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、ACS Nano、Small、J. Mater. Chem. A等国际期刊审稿人。
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课 题 组 招 聘
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