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文 章 信 息
富含缺陷的MOF衍生CoTe2/石墨烯气凝胶复合材料实现超高性能的钠/钾存储
第一作者：卢正坤
通讯作者：翁俊迎*，丛海林*
单位：山东理工大学
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研 究 背 景
过渡金属碲化物（TMT）具有理论比容量高、形态可控的特点，因此被认为是钠离子电池（SIB）和钾离子电池（PIB）的理想负极材料。然而，TMTs 的局限性，包括结构易聚集、体积变化大和钠离子/钾离子扩散能垒高，不可避免地致使其比容量低和循环稳定性不理想。本文报告了一种结合模板辅助策略的原位生长法，以获得限制在石墨烯气凝胶（GA）框架中的CoTe2纳米粒子（称为NSGA/CoTe2@NPC），作为高性能SIB/KIB的阳极。研究表明，在NSGA/CoTe2@NPC中，丰富的碲空位、连续的三维网络和金属有机框架的协同作用表现出卓越的导电性，为离子提供丰富的反应位点和高效的传输途径。此外，GA和MOFs骨架之间的协同作用导致电子跃迁，产生限域效应，从而促进离子的存储和转化。这些优点的结合使NSGA/CoTe2@NPC在钠离子电池（5 A g−1条件下循环 5000 次后容量保持率大于 99%）和钾离子电池（5 A g−1 条件下循环 3000 次后容量保持率大于 90%）中都具有优异的电化学性能。此外，还利用原位和非原位技术研究了NSGA/CoTe2@NPC的离子存储机制。这项工作为设计用于SIB和PIB的先进高性能负极材料开辟了新途径。
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文 章 简 介
近日，来自山东理工大学的丛海林教授与翁俊迎副教授，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“MOF-derived defect-rich CoTe2 confined in graphene aerogel for superior sodium/potassium storage with ultralong lifespan”的观点文章。本文报道了一种结合模板辅助策略的原位生长法，以获得限制在石墨烯气凝胶（GA）框架中的CoTe2纳米粒子（称为 NSGA/CoTe2@NPC），作为高性能SIB/KIB的负极。
图1.a）合成方案，b）NSGA/CoTe2@NPC在钠电和钾电中的性能及离子迁移路径，c）NSGA/CoTe2@NPC在钠电中的原位xrd图谱。
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本 文 要 点
要点一：通过模板法充分结合多组分的优势
以 Co-MOF 为模板，合成出具有大量碲空位的 CoTe2纳米粒子，并将其限制在掺氮和掺硫的 GA 框架中（称为NSGA/CoTe2@NPC），作为高性能 SIB/KIB 的负极。首先，Co-MOF衍生的CoTe2纳米粒子均匀地生长在GA中，提供了丰富的可访问活性位点，充分释放了CoTe2的理论容量。其次，S-掺杂和N-掺杂的GA具有连续的三维网络和高导电性，不仅能增强材料的导电性和缓解循环过程中的体积膨胀，还能缩短离子/电子传输路径。第三，丰富的碲空位不仅增强了其导电性，还提供了丰富的活性位点，从而在SIBs和PIBs中都具有优异的电化学性能。
要点二：原位测试和非原位测试的结合，用于研究离子存储机制
首先通过原位xrd测试，探究了NSGA/CoTe₂@NPC在钠离子电池中的相结构组成及其变化；随后结合非原位XPS测试，探究了CoTe2在作为钠离子电池负极材料的转化机制。并且进一步的原位EIS测试表明，在整个合金化和脱合金反应过程中，Rtotal 值始终保持在较低水平。证实材料受到碳约束的保护，电极在循环过程中的体积膨胀受到很大限制。
要点三：通过理论计算深入探究材料的储钠行为
态密度的计算发现CoTe2表面大量电子在CoTe2周围跃迁，并聚集在其表面。这种限域效应使电子和离子被限制在CoTe2的表面，从而促进了离子在充电和放电过程中的迁移和转化。DOS和吸附能的结果表明空位的引入改变了内部电子结构，从而提高了电子导电性和对离子的吸附能力。此外，通过模拟确定了不同结构中的最小能障迁移路径，以研究复合结构和Te空位的引入对离子扩散机制的影响。Te空位的引入提供了高效的离子迁移路径，导致NSGA/CoTe2@NPC的能垒显著降低。
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文 章 链 接
“MOF-derived defect-rich CoTe2 confined in graphene aerogel for superior sodium/potassium storage with ultralong lifespan”
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159896
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