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文 章 信 息
缺陷碳基质作为催化集流体促进硝酸锂转化,用于高耐久性和快速充电的锂金属电池
通讯作者:梁正等
第一通讯单位:上海交通大学
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研 究 背 景
锂金属负极(LMAs)因超高理论比容量和低电化学势,被视为下一代电池的理想负极。然而,其枝晶生长和无法控制的锂沉积/剥离行为,会导致电池严重退化,这与固体电解质界面(SEI)的固有特性密切相关。构建富含Li3N的SEI可有效解决该问题,将 LiNO3加入常规电解质是一种经济实用的方法,但 LiNO3溶解度低,且其分解中间产物及路径研究尚不明确,因此亟需新策略优化 LiNO3转化,提升电池性能。
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文 章 简 介
近日,上海交通大学的梁正团队在国际知名期刊Nano Letters上发表题为“Optimizing LiNO3 Conversion through a Defective Carbon Matrix as Catalytic Current Collectors for Highly Durable and Fast-Charging Li Metal Batteries”的文章。该文章通过将 IRMOF-8 衍生的碳缺陷结构引入碳布(RMCC)作为催化集流体,系统研究 LiNO3在该缺陷碳基质上的分解过程。实验和理论计算表明,RMCC 能有效促进 LiNO3转化为 Li3N,形成的富含 Li3N的 SEI 可显著提升锂金属电池的循环稳定性和快充性能。
图1. 硝酸锂在传统集流体及催化集流体上的转换化学以及对SEI和锂沉积的影响。
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本 文 要 点
要点一:制备及结构表征
通过煅烧 IRMOF-8 在碳布上构建原子级别缺陷结构,形成 RMCC。多种表征手段显示,RMCC 比碳布具有更大的表面积、更丰富的孔隙结构和更多的缺陷,为后续促进 LiNO3转化奠定基础。
要点二:LiNO₃转化动力学研究
线性扫描伏安法(LSV)、恒电流放电曲线及电位间歇滴定技术(PITT)测试表明,RMCC 能加快 LiNO₃的还原。密度泛函理论(DFT)计算揭示,RMCC 缺陷结构增强了对 LiNOₓ化合物的吸附亲和力,降低了 LiNOₓ转化反应的吉布斯自由能,促进了 LiNO3向 Li3N的转化。
要点三:SEI 结构及性能分析
飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)和冷冻透射电镜(Cryo-TEM)表征显示,RMCC 衍生的 SEI 富含 Li3N,厚度更薄且结构均匀。Li3N具有低锂离子扩散能垒,使得 RMCC-SEI 的锂离子传输动力学更有利,有效抑制锂枝晶生长,提升电池性能。
要点四:电池性能测试
RMCC||Li 金属半电池展现出 99.53% 的平均库仑效率。对称电池和全电池测试中,含 RMCC 的电池循环稳定性显著优于对比电池。在 1C 充放电条件下,Li-RMCC 全电池循环 1900 次后容量保持率达 75%,性能优势明显。
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文 章 链 接
Qicheng Zhang#, Jing Zhang#, Xinyang Yue#, Xiaoya He, Min Wang, Lei Xu, Wei Gao, Mingming Fang*, Juntao Ren*, Zheng Liang*, Optimizing LiNO3 Conversion through a Defective Carbon Matrix as Catalytic Current Collectors for Highly Durable and Fast-Charging Li Metal Batteries, Nano Lett. 2025,
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05058
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