发展超灵敏、快速的抗生素残留检测方法对保证食品安全和保护人类健康至关重要。本文建立了一种新型光电化学适体传感器，结合单原子钌纳米酶介导的催化沉淀作为一种有价值的信号放大策略，用于氯霉素的超灵敏检测。特别是，单原子Ru纳米酶的出色的过氧化物酶模拟活性负责加速4-氯-1-萘酚(4-CN)的氧化，在电极上产生不溶性沉淀，这反过来导致光电流的显著降低。然而，当存在CAP时，适体从电极上释放出来，因为它与CAP有很强的亲和力，导致光电流信号的增强，提高了检测灵敏度。重要的是，信号放大策略结合了Au纳米粒子/CdS量子点/TiO 2复合物的有效光敏材料，在自供电模式下实现了用于测定CAP的PEC适配体传感器，具有4.12 pM的超低检测限，具有很高的选择性和准确性。本工作为单原子纳米酶在超灵敏PEC生物传感器中的发展提供了一种新的合理途径，即利用高活性单原子纳米酶诱导信号放大策略，并进一步为抗生素残留以外的超灵敏检测开辟了新途径。![]()
(A) TEM，(B) HR-TEM，(C)和(D)Ru SA/GFs的AC-HAADF-STEM图像，(E) XRD图案和(F)Ru SA/GFs、Ru NP/GFs和GFs的拉曼光谱；(G)ru3p的高分辨率光谱；XANES光谱；(I)在(J) Ru SA/GFs、(K) Ru箔和(L) RuO2的Ru K边缘和WT-EXAFS图中的WT k3加权χ(k)函数。
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(A)Ru SA/GFs纳米酶的过氧化物酶样活性；(oxTMB在不同体系中的紫外-可见吸收光谱(插图为相应的彩色照片)；pH值(C)和时间(D)分别对Ru SA/GFs催化活性的影响；通过改变TMB (E)和H2O2 (F)的浓度对Ru SA/GFs进行稳态动力学分析，插图是相应的Lineweaver-Burk图；电子自旋共振光谱；(H)自由能曲线，和(I)Ru SA/GFs纳米酶的过氧化物酶样活性的反应过程。
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(A)TiO 2、CdS QD/TiO2和Au NP/CdS QD/TiO2的XRD图案；(B)、(C)和(D) TiO2的TEM图像和HR-TEM图像；(E)、(F)和(G)硫化镉QD/二氧化钛；(H)和(I)金纳米粒子/硫化镉QD/二氧化钛；(J)金纳米颗粒/硫化镉QD/二氧化钛的元素分布图。
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(A)不同修饰电极的光电流响应；(B)不同电极的奈奎斯特图:TiO2/FTO (a)、CdS QD/TiO2/FTO (b)、Au NP/CdS QD/TiO2/FTO (c)、cDNA/Au NP/CdS QD/TiO2/FTO (d)、BSA/cDNA/Au NP/CdS QD/TiO2/FTO (e)、Apt–Ru SA/GFs/BSA/cDNA/Au NP/CdS QD/TiO 2/FTO(f)、CAP/Apt–Ru SA/GFs/BSA/cDNA/Au NP/Au NP(C)紫外-可见漫反射光谱(插图为Tauc图)；(D)二氧化钛、硫化镉QD/二氧化钛和金纳米颗粒/硫化镉QD/二氧化钛的莫特-肖特基图；(PEC适体传感器的电子转移机制；(F) Apt和(G) CAP孵育时间的影响；和(H)催化沉淀时间对光电流响应的影响。
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(A)具有不同CAP浓度(ah:0、0.01、0.1、1、5、10、50纳米)的PEC适体传感器的光电流；(B)对应于(A)的线性拟合曲线；(C)对于10 nM干扰物质的1 nM CAP的选择性，以及1 nM CAP和10 nM干扰物质的混合物；(PEC适体传感器分别检测0.01纳米、1纳米和10纳米CAP的再现性；(E)200s内的光电流稳定性，和(F)如此制造的PEC适体传感器的储存稳定性。
相关成果以“Single-Atom Ruthenium Nanozyme-Induced Signal Amplification Strategy in Photoelectrochemical Aptasensor for Ultrasensitive Detection of Chloramphenicol”，发表在国际学术期刊“Biosensors and Bioelectronics”上。
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https://doi.org/10.1016/j.bios.2024.116917
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