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第一作者：沈晓妍、汪仕勇
通讯作者：王刚
通讯单位：东莞理工学院
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129496
成果简介
东莞理工学院的王刚教授在Separation and Purification
Technology期刊发表了题为“Cu(Ⅱ)-EDTA degradation and copper recovery from wastewater in wide
pH ranges by an electrooxidation-capacitive deionization system”的论文。本研究提出了一种新型电氧化-电容去离子（EO-CDI）系统，解决复杂工业废水中多种重金属离子和络合物的处理与回收难题。合成的阴极CuS0.78Se0.22在酸性环境中展现出高达672.02 mg/g的铜离子吸附能力及优异的选择性和稳定性。循环实验验证了该EO-CDI系统的优异循环稳定性及在实际工业废水中铜提取的卓越性能，为复杂工业废水处理和贵金属资源回收提供了良好前景。全文速览
本研究提出了一种新颖的电氧化-电容去离子（EO-CDI）系统，旨在解决复杂工业废水中多种重金属离子、重金属络合物和酸性条件带来的挑战。该系统通过电极集成巧妙利用了电容去离子中的法拉第副反应，实现了废水中铜络合物的降解和回收。特别是，采用阴离子硒替代策略合成的阴极CuS0.78Se0.22展现出高达672.02 mg/g的铜离子吸附能力，以及在酸性环境中的优异选择性和稳定性。活性炭阳极的水氧化过程生成的活性物质对Cu(Ⅱ)-EDTA的降解至关重要，促进了铜离子的释放和后续回收。循环实验进一步证实了该混合EO-CDI系统的优异循环稳定性及其在实际工业废水中铜提取的出色表现。引言
随着工业化和城市化的持续进展，资源稀缺已成为人类社会面临的重大挑战。其中，铜在电子、建筑和机械制造等多个工业领域被广泛使用。然而，工业废水中大量排放铜或铜络合物（如乙二胺四乙酸螯合铜[Cu(Ⅱ)-EDTA]），尤其是电镀作业产生的废水，对水生态系统的可持续发展和人类健康构成了严重威胁。Cu(Ⅱ)-EDTA的形成使得铜离子与配体结合，产生复杂且稳定性增强的化合物，增加了去络合的难度。工业废水的成分通常复杂，重金属多、pH值低。鉴于传统处理酸性废水和铜络合物的方法面临挑战，以及铜需求的不断增加，探索有效在低pH范围内回收铜的新技术变得至关重要。近期，电容去离子（CDI）技术作为一种有效的水处理方法，受到广泛关注，能够去除重金属离子，克服传统废水处理方法的不足，如二次污染、再生能力有限和添加试剂等问题。碳基材料（如活性炭、石墨烯、碳纳米管和介孔碳）因其优异的导电性而广泛应用于CDI电极。然而，这些材料在回收利用和选择性捕获特定离子方面表现不佳。近年来，法拉第材料因其能够通过氧化还原反应选择性捕获离子而脱颖而出，尤其是过渡金属硫化物，如CuS，作为阴极材料展示了对Cu2+的高吸附能力。尽管如此，CuS的实际应用仍受到可逆容量有限、循环性能不佳和材料不稳定等挑战的制约。近期的研究表明，电极材料的阴离子化学调节能够有效改善离子存储的电化学性能。具体而言，添加硒能够提高材料的极化性和反应动力学。Cao等人报道的CuS1−xSex阴极在300 mA g−1下展现出100个循环的稳定性和在500 mA g−1下的显著高可逆容量，表现优于CuS。然而，目前尚未有关于利用阴离子替代CuS1−xSex作为阴极材料通过氧化还原反应去除Cu2+的研究报告。在工业废水中，铜络合物的普遍存在使得利用电容去离子（CDI）技术中由氧化还原反应驱动的电吸附过程在去除带电的Cu2+方面表现出色，但对电中性铜络合物的去除效果不佳，因此进行铜络合物的去络合化至关重要。目前，处理铜络合物的主流方法常通过活性物质（如先进氧化过程（AOPs）产生的羟基自由基（•OH））逐步降解这些络合物，以释放Cu2+，但实用中面临一些局限性。例如，芬顿氧化需要额外添加化学试剂并会产生大量污泥，从而增加成本，并对环境造成负担；而臭氧氧化的处理效果欠佳，且可能导致臭氧泄漏，引发二次污染。电化学高级氧化过程（EAOPs）因其能原位生成活性物质、安装简便和性能稳定而被认为是一种有前景的广泛应用方法。在CDI中使用活性炭作为阳极时，除了电吸附过程外，还会伴随不必要的法拉第副反应（如水氧化）。阳极的水的两电子反应能生成H2O2和•OH，有效去除顽固有机污染物，并促进铜络合物的去络合化。因此，通过利用阳极的水氧化过程，可以在CDI系统中同时实现铜络合物的去络合化和Cu2+的捕获。本研究采用电氧化与电容去离子（EO-CDI）相结合的系统，实现了对Cu2+和Cu(Ⅱ)-EDTA的高效去除和回收。具体而言，EO-CDI系统中活性炭阳极的水氧化产生的羟基自由基（•OH）不断攻击Cu(Ⅱ)-EDTA，导致其持续降解和矿化，从而释放Cu2+。同时，采用阴离子硒替代策略合成的CuS0.78Se0.22作为阴极材料，展现出优异的Cu2+吸附能力和选择性，并在经过15个循环后仍保持良好的酸性耐受性和稳定性。研究阐明了EO-CDI系统中Cu2+和Cu(Ⅱ)-EDTA的去除机制，为从工业废水中选择性回收铜提供了重要见解。图文导读
采用微波化学方法合成了Se替代的CuS1−xSex（0 < x < 1），相比传统加热方法，该方法具有多种优势，如加热效果更快、更均匀，提升了反应速率并降低了能耗。在高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像对比中，Se替代的CuS1−xSex与CuS显示出显著差异，纳米片的厚度逐渐减小而整体尺寸增大，呈现出花朵状的形态。这种独特形态创造了相互连接的孔隙和通道，增加了表面积并提高了离子运输效率。HRTEM结果显示，与CuS相比，CuS1−xSex在002和006晶面的晶格间距显著增大，表明较大的Se原子使晶格扩展，增加了Cu2+的扩散通道。能量色散光谱（EDS）分析显示Cu、S、Se在CuS1−xSex中的均匀分布。通过电感耦合等离子体光谱仪（ICP-OES）测得材料中色元素的原子比为0.96:0.04、0.82:0.18和0.78:0.22。![]()
Fig. 1. (a) The synthesis process of Se-substitution CuS1−xSex.
(b-c) TEM images and (d) HRTEM image of CuS0.78Se0.22.
(e-f) TEM images and (g) HRTEM image of CuS.
Se替代的CuS1−xSex的晶体结构、振动特性、元素组成和化学状态分别通过X射线衍射（XRD）、拉曼光谱和X射线光电子能谱（XPS）进行了详细表征。CuS1−xSex的XRD图谱（见图2a）显示了在29.2°、31.8°和47.9°处的明显峰值，符合标准CuS相的特征峰。随着Se替代量的增加，衍射峰向较低的角度偏移，这可能归因于Se阴离子比S阴离子直径更大，同时HRTEM确认了晶格间距的增大。Se替代增加导致更大的Se原子进入晶体晶格，进而扩展晶格并使衍射角度相应减小。在CuSe标准相（图S5）中，主要峰值通常位于28.1°、31.1°和46.0°，进一步支持了这一观察。XPS全谱（图S6）显示Cu、S和Se在CuS1−xSex中的存在。S 2p谱（图2b）显示在CuS1−xSex中存在二硫化物和硫化物配合物，随着Se的连续替代，硫化物配合物对应峰的强度增强。这表明Se的连续替代增强了CuS1−xSex中硫化物的存在。Se 3d谱（图2c）在约55.4 eV和56.1 eV的结合能主要对应于Se 3d3/2和Se 3d5/2轨道，随着硒的逐步替代，Se 3d3/2峰的强度不断增强。需要注意的是，约57.5 eV的峰可能源于样品制备过程中的氧化。S被Se替代并未显著改变Cu的化学状态（见图S7），表明替换主要影响阴离子。在CuS1−xSex的拉曼光谱（图2d）中，除了在475 cm−1处因S-S键振动引起的峰外，还观察到了368 cm−1和264 cm−1处的两个显著振动峰，这表明形成了Se-Se键和Se-S键。电极的电化学性能经过全面评估，以研究电化学铜存储过程中的氧化还原动力学和可逆性。循环伏安法（CV）用于分析CuS1−xSex在0-0.8 V范围内不同扫描速率（0.1-10 mV s−1）下的行为（见图2e）。CuS1−xSex的CV曲线显示两个还原峰和三个明显的氧化峰，清楚表明Cu2+的插入和转化为Cu+，随后进行再氧化和铜提取过程。这些峰的数量和明显性暗示了CuS1−xSex电极的高氧化还原活性。与CuS相比，CuS1−xSex的CV曲线显示出更多可逆的氧化还原峰，而CuS仅显示一对氧化还原峰（见图S8）。从CV曲线获得的比电容（见图2f）显示，随着扫描速率降低CuS1−xSex的比电容持续增加。特别是在0.5 mV s−1的扫描速率下，比电容达到603.63 F g−1，超过了CuS的518.50 F g−1，突显了CuS1−xSex增强的能量存储能力。电化学阻抗谱（EIS）分析显示，CuS1−xSex的半圆直径较小且斜率更陡，相比于CuS（见图2g），这表明Se的替代有效提升了离子导电性和扩散速率。![]()
Fig. 2. (a) XRD spectra (b) S 2p, (c) Se 3d XPS spectra, (d)Raman
spectra of CuS1−xSex and CuS. (e) The CV curves at
different scan rates of CuS0.78Se0.22. (f) Comparison of
calculation results of specific capacity between CuS and CuS0.78Se0.22.
(g) Comparison of EIS analysis between CuS and CuS1−xSex.
在EO-CDI系统中，CuS1−xSex作为阳极，其不同Se替代量的电吸附特性被比较。随着硒的持续替代，吸附能力逐渐增强，如图S9所示。其中，CuS0.78Se0.22在初始浓度为300 ppm时的吸附容量达到了414.86 mg g−1，相比之下，CuS为350.37 mg g−1，这可能是因为较大的Se原子增强了扩散路径，减少了离子迁移的能量障碍。CuS0.78Se0.22在不同的Cu2+初始浓度下（100、300和600 ppm）的吸附性能显示，其吸附能力分别为139.89、414.86和672.02 mg g−1。值得注意的是，CuS0.78Se0.22在600 ppm时达到饱和吸附能力672.02 mg g−1。为了研究电压对CDI性能的影响，CuS0.78Se0.22对Cu2+在不同电压（0、0.8、1.0、1.2、1.4 V）下的吸附性能进行了调查。结果显示，在0 V时，CuS0.78Se0.22对Cu2+的吸附效应几乎可以忽略不计（见图3b）。然而，随着电压的增加，其吸附能力稳步上升，并在1.4 V时达到了827.60 mg g−1，说明CuS0.78Se0.22电极在CDI中的Cu2+吸附过程是由有限的比表面积驱动的电吸附过程（见图S10），电压的增加通过增强离子扩散积极影响了吸附效果。过高的电压可能导致电沉积、降低能效及电极老化，这对电极的长期稳定性和性能是不利的。为了检查酸性环境对CuS0.78Se0.22性能的影响，研究了不同pH值下Cu2+的吸附性能。如图3c所示，pH值在1-5范围内吸附容量几乎没有变化。在1 M的氢离子浓度下，仍然表现出395.63 mg g−1的高吸附能力和显著稳定性。这可能是因为CuS0.78Se0.22电极上的共插层机制允许Cu2+和H+同时存储，从而促进储存过程，显示出相较于CuS的明显优势，后者在相同条件下吸附能力显著减弱且极不稳定（见图3d），突显出CuS0.78Se0.22电极在广泛pH范围内工业废水锂回收的应用潜力。为了探索CuS0.78Se0.22电极对Cu2+的选择性吸附性能，设计了两个混合系统，分别包含Cu2+和盐离子，以及Cu2+和重金属的混合系统。在第一个系统中，向溶液中加入10 ppm的Cu2+，其含量与其他盐离子（K+、Ca2+、Na+、Mg2+）的摩尔比为1:10、1:50及1:100。经过60分钟的吸附，Cu2+的吸附能力约为13.77
mg g−1（见图S11a），去除率超过95.43%（见图S11b），与其他盐离子相比具有显著优势。然而，当考虑1:100的摩尔浓度比时，K+和Ca2+的吸附能力超过了Cu2+。这一现象可能是因为盐离子的高丰度占据了可用的吸附位点。当系统中Cu2+浓度提高至600 ppm时，CuS0.78Se0.22电极对Cu2+的吸附能力和去除率显著高于其他盐离子（见图S11c）。与此同时，CuS0.78Se0.22电极在没有Cu2+的溶液中对各种盐离子的吸附能力和去除率都显著较低（见图S11d）。CuS0.78Se0.22电极在该系统中的选择性吸附可以通过分配系数（Kd）进行更直接的评估。如图3e所示，Cu的Kd约为105 mL g−1，而其他盐离子的Kd均未超过50 mL g−1。在重金属的混合系统中，当Cu2+浓度为10 ppm，与重金属离子（Cd2+、Fe2+、Mn2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+）的浓度比为1:1、1:5和1:10时，Cu2+的吸附能力约为12.94 mg g−1（见图S12a），去除率超过97%（见图S12b），明显优于其他金属离子。然而，在只存在Cd2+、Fe2+、Mn2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的100 ppm浓度的系统中（如图S12c所示），其吸附能力未超过7 mg g−1，去除率未超过6%，表明CuS0.78Se0.22电极在吸附其他重金属离子时的效果有限。Kd的计算进一步证实了上述发现，Cu2+的Kd为22445.09 mL g−1，而其他重金属离子的Kd均低于60 mL g−1（见图3f）。CuS0.78Se0.22对盐离子和其他重金属的XRD图谱见图S13。尽管衍射峰强度下降，但位置并未发生变化，表明晶体结构得以保持。在这两个混合系统中，Cu2+的分离因子分别计算为1.286（见表S2）和5.612（见表S3），显示出CuS0.78Se0.22电极的优异选择性吸附能力，展现了其选择性捕获Cu2+的能力。为了解电压对EO-CDI系统电氧化性能的影响，研究了不同电压（0.8、1.0、1.2和1.4 V）下Cu(Ⅱ)-EDTA的降解性能和铜回收效果。Cu(Ⅱ)-EDTA的降解率随着电压的升高而持续增加，如图3g所示，从0.8 V时的28.82%上升至1.4 V的89.44%。同样，铜的回收效果也呈现出同样的上升趋势（见图3h）。通过苯甲酸作为分子探针，定量测定了在不同电压和时间间隔下的羟基自由基，如图S14所示。结果表明，电压的增加导致自由基的连续积累，清楚地证明提高电压显著增强了电氧化过程，•OH的生成促成了Cu(Ⅱ)-EDTA的降解，而降解后释放的Cu2+被CuS0.78Se0.22电极有效吸附和回收。同时，EO-CDI系统在降解和回收柠檬酸螯合铜（Cu(Ⅱ)-CA）和氮三乙酸螯合铜（Cu(Ⅱ)-NTA）方面也表现出良好的效率，进一步突显了EO-CDI系统在铜络合物回收中的普遍适用性（见图3i）。为了深入了解电氧化反应的影响，对活性炭阳极进行了反应前后的XPS和拉曼光谱表征。XPS全谱（见图S15a）显示，反应后活性炭中的氧含量显著增加。C 1s和O 1s谱（见图S15b-c）显示反应后的活性炭中氧化功能团的存在升高。这一观察结果表明，在EO-CDI系统反应过程中发生了阳极氧化。值得注意的是，氧化功能团的增加促进了活性位点的电子密度重新分布，有利于电氧化反应的发生。![]()
Fig. 3. The adsorption capacity of CuS1−xSexunder various (a) concentrations, (b) voltages, and (c) pH levels. (d)
Comparison of adsorption capacity of CuS and CuS0.78Se0.22at 1 M hydrogen ion. Kd of (e) Cu2+ and salt ion mixed
system and (f) Cu2+ and heavy metal ion mixed system. (g)
Degradation of Cu(Ⅱ)-EDTA and (h) Cu recovery in EO-CDI system at different
voltages. (i) Cu recovery rate of different copper complexes in EO-CDI system.
为了深入了解CuS1−xSex对Cu2+的复杂吸附机制，经过多种表征方法（如SEM、TEM、EDS、XPS、XRD和拉曼光谱），对吸附后的CuS1−xSex进行了全面表征。如SEM图像（见图S16）和TEM图像（见图S17）所示，吸附后CuS0.78Se0.22表现出更明显的颗粒感，体积增大，失去了吸附前的三维花状形状（见图1b-c，S2）。EDS分析显示，Cu原子比例从31%上升到46%，吸附后Cu原子的含量翻了一番（见图S18），表明了从CuS0.78Se0.22转变为Cu2S0.78Se0.22。图4a展示了吸附后Cu 2p峰向低结合能移动，表明Cu2+转变为Cu+。XRD用于分析吸附后的晶相转变，如图4b所示。与原始的CuS0.78Se0.22相比，吸附后的CuS0.78Se0.22出现了在45.92°、47.15°和54.18°处的新衍射峰，为CuS0.78Se0.22的形成提供了证据。这一确认也可以从拉曼光谱（见图4c）中获得，吸附后在475、368和264 cm−1处的峰消失，表明在EO-CDI系统中CuS0.78Se0.22电极对Cu2+的吸附是一个驱动氧化还原反应的过程，涉及Cu2+转变为Cu+。吸附后CuS的结果也显示了相同的发现（见图S19），与之前的研究结果一致。使用密度泛函理论（DFT）评估CuS0.78Se0.22电极的性能，分析其扩散能垒和吸附能。如图4d所示，与CuS相比，Se替代后CuS0.78Se0.22中Cu2+的扩散能垒显著降低，从2.58
eV降至1.26 eV，表明较大的Se离子显著扩展了离子扩散通道并降低了扩散能垒，从而促进了离子扩散。这可能源于由于大型Se阴离子导致的离子传输通道扩展和跳跃能量降低，以及Se的替代增加了载流子密度并降低了带隙，同时引入更多的能态，提高了导电性并促进了离子扩散。与此同时，CuS0.78Se0.22对Cu2+的吸附能也低于CuS（见图4e，S20）。与其他盐离子和重金属离子相比，Cu2S0.78Se0.22对Cu2+的吸附能显著更低（见图4e，S21），显示出其对Cu2+的优越吸附能力和选择性吸附性能。图4f描述了Cu2+在CuS0.78Se0.22晶格中的扩散路径，展示了Cu2+从进入的初始状态到通过氧化还原反应形成Cu2S0.78Se0.22并最终达到稳定的最后状态的连续扩散过程。
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Fig. 4. (a) XPS, (b) XRD, (c) Raman spectrum of CuS0.78Se0.22after adsorbed. (d) Comparison of diffusion energy barrier between CuS0.78Se0.22and CuS. (e) Comparison of adsorption energy of CuS for Cu2+ and CuS0.78Se0.22for Cu2+ and other ions. (f) Diffusion path and corresponding
morphology of Cu2+ in CuS0.78Se0.22.
在EO-CDI系统中，通过电子顺磁共振（EPR）分析成功识别了活性物种，如图5a所示。使用5,5-二甲基-1-吡咯烷N-氧化物（DMPO）作为活性物种的捕获剂，检测到了与自由基对应的明显峰，且随着时间的推移强度显著增强（见图S22），这明确表明了自由基的生成和随后的积累。在EO-CDI系统中，使用二甲基亚硫酰胺（DMSO）作为不同浓度的淬灭剂评估了自由基dotOH在Cu(Ⅱ)-EDTA降解中的作用。如图5b所示，DMSO的逐步加入有效阻碍了Cu(Ⅱ)-EDTA的解络过程，强调了自由基dotOH在Cu(Ⅱ)-EDTA降解过程中的关键作用。Cu回收率的降低同样显而易见（见图S23），进一步强调了解络过程对成功回收铜络合物的不可或缺的作用。EO-CDI系统包含了两个生成自由基的潜在路径，最终导致铜络合物的降解。一条路径是通过阳极的水氧化生成自由基，而另一条路径则是通过阴极的氧还原形成过氧化氢。研究已证明，过氧化氢在水溶液中会发生链反应，从而生成自由基。先前的研究表明，铜络合物会在阴极与氧发生反应，从而启动自增强的解络过程。为了评估阳极和阴极在EO-CDI系统中对铜络合物降解的各自贡献，进行了精心设计的一系列淬灭实验。如图S24所示，在氩气氛围中，Cu(Ⅱ)-EDTA的去除率和Cu的回收率分别为87.26%和92.91%，与原始值（89.44%和91.87%）相比并未受到抑制。这一观察结果突显出，在EO-CDI系统中，铜络合物的解络过程主要是由阳极水氧化生成的自由基驱动的。相对来说，阴极对解络过程的影响被发现是微不足道的。向系统中引入0.01 M的硝酸银（AgNO3）作为电子牺牲剂，显著抑制了Cu(Ⅱ)-EDTA的降解，并降低了Cu的回收率，这进一步表明，EO-CDI系统中铜络合物的降解源于阳极水氧化引发的电子转移。上述特定反应过程在文本S9中进行了说明。在EO-CDI系统中，通过阳极水氧化生成的自由基启动了Cu(Ⅱ)-EDTA的降解，随后释放出Cu2+。接着，游离的Cu2+被CuS0.78Se0.22阴极吸附，并经过氧化还原反应形成Cu2S0.78Se0.22，从而促进铜资源的高效回收（见图5c）。在Cu(Ⅱ)-EDTA的降解过程中，羟基自由基选择性地靶向Cu–O和Cu–N键，导致氨基和羧基的逐渐释放，其中脱羧反应起着主导作用。这一复杂过程产生了中间产物，如Cu(Ⅱ)-ED3A、Cu(Ⅱ)-ED2A、Cu(Ⅱ)-NTA、Cu(Ⅱ)-IDA，最终导致小分子酸、二氧化碳和水的生成，从而实现了Cu(Ⅱ)-EDTA的降解甚至矿化，并在一定程度上降低了生态毒性。![]()
Fig. 5. (a) EPR spectra of radical •OH in EO-CDI system. (b)
Degradation effect of Cu(II)-EDTA in EO-CDI system with varying concentrations
of radical •OH quencher. (c) Mechanism of Cu(II)-EDTA degradation and Cu
recovery in EO-CDI system.
为了评估CuS0.78Se0.22电极在EO-CDI系统中的循环性能，进行了系列循环实验。图6a显示，即使经过15个循环，CuS0.78Se0.22电极仍然保持了非常高的铜去除效率，始终超过91.78%。图6b-c中显示的CuS0.78Se0.22电极在15个循环后的XRD和XPS Cu 2p光谱与原始CuS0.78Se0.22相比没有明显变化。相比之下，CuS电极在第二个循环中表现出快速衰减，铜去除效率仅为50%。这种明显的对比突显了通过硒替代实现的循环稳定性和氧化还原可逆性的有效增强。如图6d所示，EO-CDI系统在从实际工业废水的复杂成分中回收铜方面也表现出卓越的选择性。表S4和表S5对CuS0.78Se0.22电极对Cu2+的吸附性能与其他电极材料进行了全面比较，并展示了EO-CDI系统在Cu(II)-EDTA解络和铜回收方面与其他技术的对比，展示了其在实际应用中的显著潜力和在多种工业环境中的良好前景。过程的经济有效性也进行了全面评估，详细信息见文本S10。CuS0.78Se0.22的制备成本为0.128美元，而在EO-CDI过程中提取1千克铜的能耗为0.118美元，而在工业中常用的化学沉淀法中，仅添加絮凝剂就需要0.249美元，并且在处理前需要调整废水的pH值。因此，与传统处理方法相比，使用EO-CDI技术从废水中回收铜的成本可以有效控制，并提供良好的经济效益和扩展潜力。![]()
Fig. 6. (a) Comparison of cycle performance between CuS and CuS0.78Se0.22.
(b) XRD, (c) XPS spectrum of CuS0.78Se0.22 after 15
cycles. (d) Cu recovery effect of CuS0.78Se0.22 cathode
within EO-CDI system in actual wastewater.
结论
本研究提出了一种将电氧化与电容去离子化相结合的新方法，利用法拉第反应降解铜络合物并加速工业废水中Cu2+的高效回收。其中，CuS0.78Se0.22作为阴极，促进了Cu2+的氧化还原反应，表现出672.02 mg g−1的显著吸附能力，即使在多种盐离子、重金属离子和低pH条件下也保持稳定性能。同时，活性炭阳极的水氧化反应原位生成自由基，有效实现了Cu(II)-EDTA的解络（89.44%），并释放出Cu2+，最终促进了铜的回收（91.87%）。值得注意的是，EO-CDI系统在经过15个循环后仍保持出色的铜回收能力，并在工业废水中应用，展示了处理和回收被铜及其络合物污染的废水的新概念，以及对法拉第副反应利用的新思路。
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