河海大学李轶课题组Water Research：载氧富铁生物炭控制缺氧水体磷污染的性能与机制研究

文摘 2024-09-17 15:03 土耳其

第一作者：熊心妍博士研究生（河海大学）

通讯作者：李轶教授（河海大学）、张弛副教授（河海大学）

论文DOI: 10.1016/j.watres.2024.122433

图文摘要

成果简介

近日，河海大学李轶老师课题组在Water Research上发表了题为“Enhanced phosphorus removal from anoxic water using oxygen-carrying iron-rich biochar: Combined roles of adsorption and keystone taxa”的研究论文(DOI: 10.1016/j.watres.2024.122433)，针对缺氧底栖环境下磷易被释放的难题，探究了载氧富铁生物炭（O-Fe-BC）在模拟缺氧水环境中对磷污染的控制效果及机理。研究人员首先对生物炭进行富铁改性以有效提升其载氧能力和磷吸附能力；随后结合野外实地采样和室内静态模拟，通过对比实验设计和定期取样分析，考察不同材料对实验系统中上覆水和沉积物的溶解氧浓度、氧化还原电位、磷含量、铁含量的影响规律；最后基于生物炭材料表面成分和元素价态变化及微生物群落结构和代谢功能变化，揭示O-Fe-BC修复缺氧水体磷污染的多重作用机制。

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针对当前水环境中缺氧和富营养化频发的问题，本研究创新性地设计并制备了兼具复氧与磷吸附双重功能的新型载氧材料O-Fe-BC。在为期90天的实验中，O-Fe-BC有效提升了缺氧水体的溶解氧水平，显著降低了上覆水体中的磷浓度，同时增强了沉积物中磷的固定能力。一方面，O-Fe-BC通过配体交换机制形成内层络合物，从而实现了对磷酸盐的高效选择性吸附。另一方面，以电缆细菌Candidatus Electronema为代表的微生物关键类群显著促进了表层沉积物中（氢）氧化铁的生成，有效抑制了磷的释放。此外，回收后的O-Fe-BC在种植实验中有效促进了种子的发芽与生长，显示其在富营养化水体中磷去除与回收方面的潜在应用前景。综上所述，本研究提出了一种可持续的磷污染治理与磷资源回收策略，为新型载氧材料的研发及其在水生态修复领域的应用提供了理论指导和技术支持。

图文导读

生物炭表征及性能测试

Fig. 1. Material characterizations and oxygen-carrying capability of prepared unmodified biochar (BC) and iron-rich biochar (Fe-BC). SEM images and EDX spectra of (a) BC and (b) Fe-BC; (c) N₂ adsorption-desorption isotherms, (d) pore size distribution curves, and (e) high pressure O2 adsorption-desorption isotherms of BC and Fe-BC; (f) DO dynamics in water treated with O-BC and O-Fe-BC, respectively, during the 10-day incubation.

富铁生物炭表现出优异的载氧能力（Q = 8.7024 cm³/g STP，1.5 MPa）以及出色的磷酸盐吸附性能（q_m = 16.7097 mg P/g，q_0.1 = 3.1974 mg P/g），表明其具备作为高效氧微纳米气泡载体的潜力，能够同时用于水体缺氧的修复和水中磷的捕获。

上覆水和沉积物理化特性变化

Fig. 2. (a) Distribution of different phosphorus species in surface sediment sampled every 30 days across the experimental period under different treatments. Depth profiles of (b) DGT-labile P and (c) DGT-labile Fe across sediment-water interface post different treatments.

在为期90天的模拟缺氧水体培养实验中，O-Fe-BC处理显著提高了上覆水中的DO浓度，最终维持在约4 mg/L，同时总磷（TP）和可溶性活性磷（SRP）浓度下降了96%以上。此外，表层沉积物中的铁结合磷含量增加，而沉积物孔隙水中的活性磷和活性铁浓度则显著降低，表明O-Fe-BC有效增强了沉积物中磷的固定能力。

吸附及微生物机制解析

Fig. 3. XPS spectra of biochar samples before and after the long-term incubation. (a) Full-scan XPS spectra of BC, Fe-BC, and O-Fe-BC; (b-d) P 2p narrow-scan spectra of BC, Fe-BC and O-Fe-BC after incubation, respectively; (e-g) Fe 2p narrow-scan spectra of Fe-BC before incubation, and Fe-BC and O-Fe-BC after incubation, respectively.

Fig. 4. Taxonomic classification of bacterial 16S rDNA gene reads in sediments from the Control, BC, Fe-BC, and O-Fe-BC treatments on Day 30 and Day 90 at the (a) phylum and (b) genus level, respectively. The LDA score of differentiated genera from all samples on (b) Day 30 and (d) Day 90. (e) The co-occurrence networks of bacterial communities in sediment amended with O-Fe-BC on Day 30 (left) and Day 90 (right). (f) Microscopic image of cable bacteria filaments and surrounding microorganisms.

O-Fe-BC对磷的去除效果源于其吸附作用与微生物关键类群的协同作用。一方面，O-Fe-BC中丰富的含氧官能团通过配体交换形成内层络合物，从而实现对磷酸盐的高效选择性吸附。另一方面，以电缆细菌为代表的关键微生物类群通过代谢活动驱动了水体和沉积物的化学变化，促进了表层沉积物中氧化铁的生成，进而有效捕获溶解态磷。

小结

针对缺氧底栖环境下磷易被释放的难题，这项工作创新性地设计和制备了一种新型载氧富铁生物炭，以实现水体缺氧和富营养化的同步治理。研究优化了生物炭的增氧性能和磷吸附能力，开展了长期模拟实验以系统监测水、沉积物中磷浓度及组成变化，最终揭示了载氧生物炭实现水中磷去除的多重机制。该工作为新型载氧材料的开发及其在水生态修复领域的潜在应用提供了理论指导和技术支持。

作者介绍

李轶教授，环境科学与工程博士生导师、生态水利博士生导师，现任河海大学教务处处长，曾任水资源高效利用与工程安全国家工程研究中心常务副主任，河海大学研究生院副院长、环境学院副院长。国家优秀青年科学基金获得者，国家高层次领军人才，科技部中青年科技创新领军人才，首批国家环境保护专业技术青年拔尖人才，国家级、教育部、江苏省创新团队成员，江苏省高校“青蓝工程”优秀教学团队负责人，江苏省“青蓝工程”中青年学术带头人。主要从事水污染控制、水资源开发及污染环境修复等方面的研究和教学工作。近年来主持国家重点研发计划项目、国家自然科学基金优秀青年基金、面上基金、重大项目培育、青年基金以及国家自然科学基金重点项目专题、国家重大科技专项水专项专题等50多项课题。获国家级技术发明奖二等奖、国家级教学成果奖二等奖、宝钢优秀教师特等奖提名奖等重要奖励10余项。发表SCI论文220余篇，其中Environmental Science &Technology、Water Research等一区论文110多篇，ESI高被引论文10篇，授权发明专利70余项。

张弛副教授，材料科学与工程专业硕士生导师，主要从事水环境材料研发与应用等方面的教学与研究工作。近年来作为负责人主持国家自然科学基金青年项目、面上项目（水利部长江科学院合作）、山东省科技厅项目（校企合作）、企事业横向科研课题等项目8项。累计发表SCI论文50余篇，累积他引2500余次，H因子25，其中影响因子大于10的高水平论文20余篇，ESI高被引论文5篇。授权国家发明专利20余项，授权国际PCT专利1项（美国），参编南京节能环保产业协会团体标准1项。获江苏省科学技术奖三等奖、中国城市水环境与水生态发展大会青年学者优秀论文奖、河海大学“大禹学者计划”等荣誉。担任的社会工作包括《Chinese Chemical Letters》SCI期刊青年编委会委员、《Water》SCI期刊客座编辑、《Journal of Environmental and Chemical Engineering》官方公众号运营编辑、中国城市科学研究会委员等。

备注：

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参考文献：

X.Y. Xiong, Y. Li, C. Zhang. Enhanced phosphorus removal from anoxic water using oxygen-carrying iron-rich biochar: Combined roles of adsorption and keystone taxa. Water Research, 2024, 122433

文章链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0043135424013320

往期回顾：

●北京大学刘文研究员WR论文：过硫酸盐高级氧化体系中自由基与有机污染物反应的动态电子结构解析