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SnO2独特的电子结构和表面性质使其在电催化CO2还原方面具有很高的效率。然而，纯SnO2催化剂在高电流密度下容易被还原，导致活性和选择性下降。因此，开发一种稳定的SnO2催化剂，即使在安培级电流密度下，也能高选择性和稳定性地将CO2电催化转化为甲酸盐，这对于工业应用来说是至关重要的，但也极具挑战性。
针对上述挑战，中国科学院上海高等研究院的陈为研究员、魏伟研究员和宋艳芳研究员等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队开发了一种新型的催化电极，通过简单的水热法在具有3D分级多孔结构的镍中空纤维电极表面可控合成了Cl掺杂的SnO2纳米花。这种独特的微纳结构可以充分暴露活性Cl掺杂的SnO2位点，并在用作自支撑气体渗透电极时增强传质和三相界面反应。此外，氯掺杂显著降低了形成关键中间体* OCHO的能垒，超过了吸附态Cl以及氯掺杂与吸附态Cl的结合。![]()
该催化剂在- 2.69 V vs . RHE时，电流密度高达3.0 A cm-2，甲酸法拉第效率(FE)高达94±1%。它还表现出优异的稳定性，在520 h的电解测试中，甲酸盐选择性保持在94 %以上。同时，在中性电解液中，当电流密度为2 A cm-2时，CO2单程转化率高达93 %，甲酸盐选择性接近100 %。![]()
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实验结果结合理论计算证实，中空纤维穿透效应促进的传质增强，Sn4+和Sn-Cl键，协同提高了CO2转化活性。SnO2中氯的掺入增强了电子传输和CO2吸附，大大降低了形成关键中间体* OCHO的反应能垒，促进了甲酸盐的生成。![]()
这项工作为合理设计用于CO2电还原的高性能催化电极提供了有价值的见解。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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