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浓度适应，活性可观！Angew发表天津大学/青岛科技大学最新电催化科研进展！

文摘   2025-01-03 09:30   上海  

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01

论文拟解决的关键挑战：

电催化还原NO3-是一种绿色可持续的方法，不仅有助于处理废水中的工业污染物，还可以产生有价值的化学品。然而，质子耦合电子转移过程的动力学缓慢导致该反应的势垒过高，且转化效率低。

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02

图文简介：

针对上述挑战，天津大学的邹吉军教授和青岛科技大学的张永超教授团队在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队在泡沫镍基体上合成了一种缺Se的FeSe2/Fe3O4异质结催化剂，其在0.1 M硝酸盐还原反应中表现出优异的电化学性能，能够高效将NO3-还原为NH3，优于目前报道的大多数催化剂。

作者通过一步水热法合成了缺硒FeSe1.6/Fe3O4，其具有较高的NH3产率(31.46 mg·h-1·cm-2 (- 1.2 V vs . RHE , 0.1 M NO3-)和法拉第效率 (103.74 %)。当NO3-浓度低至10 mM时，在0.5 M NO3-时，产率仍为3.84 mg·h-1·cm-2和37.2 mg·h-1·cm-2，优于目前报道的大多数催化剂。此外，该催化剂在多次循环中可以保持长期的稳定性和较高的法拉第效率。

结合实验和DFT计算，作者确定了缺Se的FeSe2/Fe3O4 (100)上NO3RR到NH3的最优路径，并揭示了FeSe1.6/Fe3O4的协同机理。缺硒的FeSe2/Fe3O4由于FeSe2和Fe3O4之间的协同作用实现了接力催化NO3-还原，由此实现了高活性。其中，缺Se的FeSe2有助于NO3-脱氧和随后的氢化，而Fe3O4促进了N=O中间体吸附和H2O分解，提供了更多的H质子参与NO3-加氢过程，共同促进NO3RR。

这种接力催化的策略为处理高浓度硝酸盐废水提供了一种潜在的途径。

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