想要活性高，尺寸很重要！Angew发表深圳大学最新电催化科研进展！

文摘 2025-01-01 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

高熵合金(HEA)具有独特的热稳定性和电子特性，在电催化反应中具有广泛的应用前景。HEA的纳米尺寸对其催化性能也有显著影响。然而，精确控制纳米尺寸并合成小尺寸的HEA纳米材料仍然是一个挑战，特别是超小的HEA纳米颗粒。

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图文简介：

针对上述挑战，深圳大学的何传新教授团队在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队发现高熵合金的尺寸效应存在于多种电催化反应中。作者首先计算并阐明了尺寸对HEA电子结构的影响，以及参与典型电催化过程的关键中间体的吸附能，如析氢反应(HER)，氧还原反应(ORR)，CO₂电还原(CO₂RR)和NO₃^-电还原(NO₃RR)。作者发现，小尺寸可以降低* O₂到* OOH、* CO₂到COOH、* NO到* NHO的氢化能垒，优化氢结合能。

在理论计算的指导下，作者采用一步空间限域法合成了一系列超小、尺寸可调的碳纤维负载的高熵纳米合金颗粒：PtRuPdCoNi HEA纳米颗粒( 1.7、2.3、3.0和3.9 nm)，无需进一步处理。实验上，较小尺寸的HEAs (1.7 nm)有更高的HER和ORR性能，并具有良好的稳定性，与理论预测一致。动力学与HEA NPs的尺寸之间存在密切的相关性。

粒径为1.7 nm的HEA纳米颗粒(HEA-1.7)在电流密度为10 mA cm^-2时具有16 mV的过电位，在HER中产生贵金属的质量活性为31.9 A mg_NM^-1，明显优于商业Pt/C。

DFT计算表明，HEA体系中的d带中心发生了显著的下移，这有利于降低反应中间体的结合强度，并有利于产物的脱附。此外，多种表征验证了HEA NPs在多孔碳纳米纤维上充分暴露，这有利于反应物扩散和电子传输的实质性途径。作者的研究结果在高熵体系中建立了粒径与催化性能之间的明确关系。

由于金属组分的丰富性和尺寸的可调性，该策略也可以很容易地适用于其他还原反应(e.g. CO₂、NO₃^-)，本研究为各种电催化应用提供了新的平台。

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