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无需金属，工业级！Nature子刊发表南京林业大学/中国林业科学院/辛辛那提大学/奥克兰大学最新电催化科研成果！

文摘   2025-01-05 09:30   上海  

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01

论文拟解决的关键挑战：

碳纳米材料作为双电子氧还原反应(2e- ORR)合成过氧化氢(H2O2)的电催化剂具有很好的应用前景。然而，能够在工业级电流密度(> 300 mA cm-2)下保持高选择性和长期稳定性生产H2O2的碳基电催化剂仍未被开发。

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02

图文简介：

针对上述挑战，南京林业大学的范孟孟教授、中国林业科学院的蒋剑春院士、辛辛那提大学的邬静杰教授和奥克兰大学的王子运教授等人在Nature Communications发表论文，该团队采用小分子前驱体(柠檬酸、硼酸)和乙酰丙酮铜一步"自下而上"的策略，在多孔碳基质上原位制备由少层硼纳米片组成的Bn-C无金属电催化剂。通过对含有前驱体和乙酰丙酮铜的干燥水凝胶进行直接热解处理，硼纳米片均匀地分散在多孔碳基质上。研究表明，Bn-C是一种高效、稳定的2e- ORR电催化剂。

光谱分析表明，硼纳米片表面存在数量有限的含氧官能团。DFT计算表明，硼纳米片上的这些表面氧基团调节了* OOH在2e- ORR过程中的吸附强度，从而抑制了*OOH还原为H2O，并提高了H2O2生成的选择性和速率。与单一B原子掺杂相比，硼纳米片的集成增加了活性位点的密度，增强了B原子的催化活性，有利于O2的吸附，从而显著提高了在碱性和中性电解液中工业级电流密度下的2e- ORR催化性能。

在工业级电流密度(300 mA cm-2)下的流动池测试中，Bn-C催化剂在碱性和中性介质(1.0 M KOH和1.0 M Na2SO4)中，法拉第效率(FE)超过90 %，并具有长期稳定性，优于迄今为止报道的用于H2O2合成的所有金属基和非金属碳催化剂，并在1.0 M Na2SO4中实现了25.1 mol gcatalyst-1 h-1的质量活性。

作者还以造纸废液黑液粉为木质素来源，将Bn-C用作H2O2电解槽体系中的阴极，用于原位解聚木质素(即，将造纸黑液转化为简单的芳香族化合物)，实现了木质素中芳香碳化合物的成功回收。

这项工作为设计工业电流密度下生产H2O2的碳基催化剂开辟了前景。

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