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电催化炔醇半氢化电合成烯基醇是由绿色电力驱动的,是能够替代传统热催化的可持续路线。电催化剂和电解质对半氢化的性能都有很大的影响。将设计良好的电解液与工业催化剂相结合能够推进电催化炔醇半氢化工业化进程,尽管目前人们在开发复杂的电催化剂方面取得了重大进展,但该方向仍未被探索。
针对上述挑战,华东理工大学的李春忠教授、江宏亮教授和吴新平教授等人在Journal of the American Chemical Society发表论文,该团队开发了一种用于电催化炔醇半氢化的二甲基亚砜(DMSO) - H2O共溶剂电解液,实现了电极表面H *覆盖度的可调,用于调控电催化炔醇半氢化反应中的产物分布。在炔醇转化率约为100 %时,与不含DMSO的电解液相比,DMSO - H2O电解液使Cu催化剂上的烯基醇选择性在所有测量的电流密度下从60 - 70 %提高到90 %以上,且具有优异的稳定性;同时,由于水的解离受到抑制,反应速率略有下降。机理研究表明,由于DMSO与H2O分子之间的强氢键相互作用,DMSO可以增加水-阳离子结合能,从而抑制水的解离,限制电极表面过量的H *供应,导致电极表面的H *覆盖率降低。H *覆盖度较低的Cu表面不利于烯醇氢化反应的进行,从而阻止了炔醇的过度氢化反应,有利于烯基醇的产生。值得注意的是,DMSO诱导的烯醇选择性的提高适用于一系列商业催化剂和各种炔醇的半氢化反应。作者建立了一个放大的3 × 100 cm2电解池堆,在共溶剂电解质中实现了96 %的炔醇转化率和95 %的烯醇选择性。此外,对各种炔醇底物(包括一级、二级和三级醇)的电催化半氢化也适用于该策略,证明了这种DMSO促进的半氢化方案的通用性。这项工作不仅提出了一种促进烯醇电合成的电解质策略,还突出了可持续的烯醇电合成的可能性,即使在放大的电解装置中,电解质工程也可以有效地控制各种电化学反应的电催化性能。本公众号原创内容欢迎转发分享,如需转载,请后台私信。我们对文中观点保持中立,仅供参考交流,不构成投资建议。如涉及版权及其他问题,请联系我们删除,谢谢!
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