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界面互穿，性能可调！JACS发表中科院化学所最新电催化科研进展！

文摘   2024-12-31 09:30   上海  

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01

论文拟解决的关键挑战：

调控异质金属催化剂的界面结构能够识别界面关系、促进涉及多种中间体的反应。然而，界面互穿效应在金属-金属氧化物异质结构催化剂中很少被探索。设计一种更具成本效益的界面工程Pd基异质结构电催化剂，使其具有高稳定性和高CO耐受性，对开发高性能的甲醇氧化反应(MOR)催化剂具有重要意义。

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02

图文简介：

针对上述挑战，中国科学院化学研究所的李玉良院士、Feng He和惠兰研究员等人在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队设计了一种由Pd和氧化铜纳米颗粒组成的颗粒-颗粒异质结构催化剂（记为Pd/Cu2O/Cl-GDY），利用界面电子结构来驱动异质结构催化剂中的本征活性，以实现高性能的碱性甲醇氧化电催化。

在该异质结构中，由于颗粒-颗粒之间的强相互（渗透）作用，Pd纳米颗粒中的Pd原子可以穿过界面区域进入Cu2O中。这种独特的互穿界面极大地增强了界面电荷再分配，调节了Pd纳米颗粒的d带以优化催化剂对CO中间体的吸附，从而极大地促进了CO在碱性MOR电催化中的电氧化。Pd纳米颗粒的价带被多余电子的Cu2O填充，使CO在低电位下发生电氧化反应。该纳米结构包含催化剂-基底和异质结构界面，它们将Pd纳米颗粒的高质量活性与传统金属氧化物的高表面积结合起来。

该催化剂在碱性介质中对MOR表现出优异的质量活性(4 A mgPd-1)和电流密度(215.8 mA cm-2)，是10 % Pd / C的80.0和154.1倍。该催化剂在MOR中表现出优异的稳定性，经过30000次循环后，质量活性没有明显的衰减。

实验结果和理论模拟(DFT)研究表明，通过Pd渗透效应可以调节Cu-O-Pd界面的化学键，大大提高了MOR的活性和稳定性。

作者认为，金属与金属氧化物之间独特的互穿界面可以有效地调控具有高抗CO性能的异质结构催化剂，为设计具有拓宽界面化学的界面相互作用催化剂提供了一种可供选择的途径，能够应用于催化领域及其他拓展领域。

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