酸度调控,前景广阔!Nature子刊发表中科院苏州纳米所最新电催化科研成果!

文摘   2025-01-09 09:30   上海  

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论文拟解决的关键挑战:

在电催化析氢反应中,过渡金属碳化物有望成为贵金属铂基催化剂的替代品。然而,由于在反应中过渡金属中心的质子活性会降低,还会发生难处理的碱性浸出问题,过渡金属碳化物在高pH值电解液中高效催化析氢仍是一项挑战。

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图文简介:

针对上述挑战,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所的崔义研究员团队在Nature Communications发表论文,该团队引入了一个定制的钼-碳化物模型催化剂系统,验证了终端-酸性剪裁策略用于改进碱性析氢(HER)过程的可能性。作者通过简单的水热和碳化方法,在非晶态MoO2终端上合成Al3+均匀分布的实用Mo2C纳米材料Al-MoO2@Mo2C复合催化剂,其具有增强的耐碱性和表面酸性。

全面的形貌/光谱/ DFT表征表明,不饱和五配位的Al (AlP)原子在碱性电解质中能够调节酸度并稳定无定形MoO2终端,而潜在的金属-碳化物结构为电子转移过程提供了金属导电性。

AlP-MoO2@Mo2C阴极表现出显著的碱性HER性能,具有近零的起始电位,在10 mA/cm2的典型电流密度下具有低过电位(40 mV)和小Tafel斜率(45 mV/dec),并在连续产氢超过200 h的过程中,活性几乎没有衰减,大大优于先前报道的大多数过渡金属碳化物和其他最先进的催化剂。

先进的形貌和光谱表征表明,Al-MoO2终端中的局部- Al - OH - Mo -结构作为强Brønsted酸位点,加速了碱性HER过程中的去质子化动力学。

作者认为,这种可行的终端-酸度调节策略具有很大的推广前景,可以用于探索其他形式的低成本但高活性的催化剂,以取代基准Pt催化剂在高pH值催化制氢及其他领域中的应用。

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