应用于高性能锌空气电池的铜-钴双原子负载三维多孔氮掺杂碳基双功能氧电催化剂
文摘
科学
2025-01-01 09:30
上海
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第一作者：马召磊
通讯作者：李国显 孟垂舟
通讯单位：
河北工业大学Do
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10.1016/j.jcis.2024.12.139
1. 全文速览
本研究通过两步高温碳化过程，成功制备了铜钴双原子负载的三维多孔氮掺杂碳基电催化剂（3D CuCo-NC）。该催化剂展现了卓越的氧还原（ORR）和氧析出（OER）电催化性能，并应用于锌空气电池，表现出高开路电压、优异的峰值功率密度以及长期稳定性，具有广阔的柔性可穿戴设备应用前景。锌空气电池因其高能量密度、安全性、环保性及成本低等优势，是储能系统的重要候选之一。然而，其在实际应用中面临非贵金属催化剂低效率及易失活的挑战。因此，开发高效、低成本、长寿命的电催化剂以改善锌空气电池的氧还原和析氧反应（OER和ORR）效率，成为该领域的研究热点。近年来，基于氮掺杂碳框架的过渡金属单原子催化剂（如铁、钴、铜等）因其独特的电子结构、高金属利用率和优异的电催化性能，受到广泛关注。然而，如何进一步提升催化剂的活性及稳定性仍是一个亟需解决的问题。提出了改进的两步碳化模板牺牲法，成功构建了3D多孔氮掺杂碳框架，提高了催化剂的活性位点暴露率和反应物质传输效率。
通过铜与钴的双原子协同作用，显著提升了催化剂的双功能电催化性能。
应用于锌空气电池，实现了803.6 mAh g⁻¹的高放电比容量、311.04 mW cm⁻²的峰值功率密度，以及超过600小时的长循环稳定性。
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前驱体制备：将气相纳米SiO₂、葡萄糖、二氰二胺、铜钴硝酸盐及氯化锌混合并超声分散，冷冻干燥后得到白色粉末前驱体。初步碳化：在氮气氛中以800°C碳化，获得含SiO₂模板的碳骨架。模板移除：通过KOH溶液浸泡去除SiO₂，形成初步多孔碳骨架。二次碳化：在950°C下进一步高温碳化，生成具有分级孔隙结构的3D CuCo-NC催化剂。![]()
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通过表征催化剂的微观结构形貌、比表面积测试等优化SiO2和ZnCl2的添加量，确定了最优的催化剂制备工艺参数。探究了不同微观形貌对催化剂性能的影响机理。3D CuCo-NC 独特的 3D 分级多孔结构显著提高了铜和钴的负载能力，它们作为活性位点发挥作用，提高了反应过程中反应物的吸附和转移效率。![]()
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铜和钴之间的协同作用归因于它们特定的空间排列和配位环境，这些相互作用增强了反应中间体的吸附和活化，从而优化了催化活性。此外，铜和钴之间的电荷转移影响了反应中间体在催化剂表面的电荷分布，促进了后续的反应步骤。合成的3D CuCo-NC催化剂为典型的4电子转移，电催化性能优于商用催化剂的同时，在稳定性方面表现也很突出。![]()
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合成的催化剂在锌空气电池中表现出优异的催化活性，在放电比容量（约10 mA cm-2 时为 803.60 mAh g-1）、峰值功率密度（311.04 mW cm-2）和充放电循环稳定性（600 h）方面具有优异的性能。此外，开发的凝胶聚合物电解质的柔性锌空气电池，展示了其在可穿戴电子设备中的应用。本文通过创新性的两步碳化模板牺牲法，成功制备了具有协同催化作用的铜钴双原子位点电催化剂。其在高性能锌空气电池中的优异表现，不仅验证了材料的电化学潜力，还为开发低成本、高效率的能源存储与转换系统提供了新思路。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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