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尽管很多研究证明单原子催化剂(SACs)周围的微环境对其催化性能有显著影响，但人们对其次级配位壳外的局部结构是否也起作用仍不清楚。针对上述挑战，中国科学院大连化学物理研究所的章福祥研究员团队在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队采用一系列具有明确和可调节的第二超配位球的金属-有机框架(MOFs)作为模型SAC电催化剂，讨论了长距离结构对电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)转化为氨性能的影响，并将其合成为Cu12-NDI-X MOFs (X = NMe2 , H , F)。作者首次从实验上证实了二级配位域以外的官能团的远程取代可以显著影响氨合成的活性。
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得益于高的单原子铜负载量和优化的本征活性，与-NMe和-F修饰的Cu12-NND-H相比，-H修饰的Cu12-NND-H表现出更高的氨产率(35.1 mg·h-1·mgcat-1)和法拉第效率FE (98.7 %)，并且在100 mA·cm-2下表现出良好的稳定性，超过了最先进的Cu基或MOF基电催化剂。![]()
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机理研究表明，与-NMe2和-F基团相比，NDI中的-H取代基团通过长程效应导致单个Cu位点的d带中心上移，促进了NO3-的吸附和关键中间体的质子化。![]()
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由于其出色的氨产率，作者使用Cu12-NND-H电极作为阴极组装了一个可充电的锌-硝酸盐电池，其开路电压高达1.47 V，功率密度高达34.0 mW·cm-2，优于目前最先进的锌-硝酸盐电池，表明了其在能量转换和存储方面的应用前景。![]()
这项工作不仅强调了电催化中单个原子对其化学微环境的高度敏感性，这可能为开发高效SACs开辟新的途径，而且还证明了NO3RR在可再生电化学转化中的应用前景。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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