四单位联合Adv. Sci.: S填充氧缺陷，优化反应物吸附以提高电催化HMF转化

学术 2024-11-30 08:30 广东

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由于官能团的多样性，生物质衍生的5-羟甲基糠醛(HMF)可以催化合成多种增值化合物，被认为是一种重要的平台化合物。在众多催化下游产品中，2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被用作石油基对苯二甲酸的绿色替代品，具有很大的应用潜力和经济价值。近年来，由于常温常压操作条件的优越性，电催化HMF转化受到越来越多的关注。层状双氢氧化物(LDHs)具有丰富的金属中心，在HMF氧化领域具有良好的应用前景。

然而，由于材料本征性能较弱，其催化性能较低，仍有很大的改进空间。因此，采用适当的修饰策略以进一步提高LDH的催化氧化活性已成为该领域的一个热门话题。

近日，湖南大学邹雨芹、青岛大学周鹏、中国海洋大学吕兴帅和山东高等技术研究院邢丹宁等设计并构建了一种富氧缺陷CoFe-LDH，它含有具有直接和间接氧化性质的Co元素，并引入杂原子S进行缺陷填充(S-V_O-LDH)。

实验结果和理论计算表明，缺陷位置的S元素填充可以通过形成金属-S键影响第二壳层的电子结构，从而促进反应过程中高价Co³⁺活性物种的形成；同时，氧空位与反应物间存在相互作用，S对氧空位的填充减弱了过量氧空位引起的反应物的过度吸附，调节反应分子的吸附平衡，形成新的吸附位点来促进反应物的转化，提高HMF氧化过程的催化活性。

性能测试结果显示，在1.0 M KOH+50 mM HMF溶液中，S-V_O-LDH催化剂在1.39 V_RHE处达到50 mA cm^-2的电流密度；并且，对于乙醇、环己醇、环己酮、糠醇、糠醛和苄胺等底物，S-V_O-LDH催化剂也表现出优异的氧化活性，证明了该材料的普遍适用性。

此外，S-V_O-LDH的FDCA法拉第效率为94.9%，HMF转化率也高达99.1%。更重要的是，经过5个电解循环后，S-V_O-LDH的FDCA法拉第效率仍然可以达到94%，反应后材料的微观结构和表面化学环境基本不变，显示出优异的稳定性。

综上，该项研究详细分析了缺陷填充对材料结构和催化性能的调节作用，为高效催化剂的设计和开发提供了重要的指导。

Oxygen defect site filling strategy induced moderate enrichment of reactants for efficient electrocatalytic biomass upgrading. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202410725

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