厦门大学田娜，ACS Catal.: 双壳层约束策略起大作用，增强金属间化合物ORR耐久性

学术 2024-11-29 17:30 广东

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为了提升ORR反应稳定性，通过构建核壳结构被证明有利于抑制内部金属的浸出。Pt作为ORR催化剂的活性中心，核壳结构催化剂通常设计为Pt暴露在表面，并且其电子结构通过Pt表面与各种类型的核(Pt-M或M，有序或无序)之间的相互作用产生的应变和配体效应而得到优化。虽然这种相互作用可以提高催化活性，但它们对稳定性的影响是有限的。

最近的研究已经阐明，具有2-3个原子层的Pt表面可以在保持催化活性的同时提高稳定性。因此，相当多的研究集中在改性Pt表面。目前，核壳结构研究的重点正在转向开发多金属Pt基表面。这些修改旨在通过增加核心和壳层界面的晶格失配来减少原子迁移。但是，长期的电化学过程仍可能导致这些表层的崩溃，导致过渡金属从表面和内部浸出。因此，传统的核壳式催化剂不能满足长期燃料电池应用的严格耐久性要求。

近日，厦门大学田娜课题组合成了一种具有双壳结构的PtFe_0.6Ti_0.4催化剂。最外层的Pt为ORR提供了活性位点，而次表层的Ti能有效地抑制过渡金属(Fe、Co和Ni)的浸出，从而保证了催化剂的高稳定性。LEIS、HAADF-STEM和XPS表征结果证实，Ti层对于调节Pt层的电子结构以及内部金属间化合物起着关键作用，使得催化剂具有较高的ORR活性。

得益于双壳层约束，最优的DS-PtFe_0.6Ti_0.4的ORR质量活性达到1.04 A mg_Pt^-1，经过30000次循环后活性仅下降13.5%。同时，在以DS-PtFe_0.6Ti_0.4为阴极组装的H₂-空气质子交换膜燃料电池(PEMFC)中，当总Pt负载为0.15 mg_Pt cm^-2时，峰值功率密度达到1.10 W cm^-2；在经历30000次电位循环后，0.8 A cm^-2处的电压仅下降14 mV。

此外，在PtCo基和PtNi基催化剂中，通过引入Ti掺杂剂，也观察到了稳定性的增强，证实了双壳约束的普遍适用。ADT前后的表征结果表明，Fe在DS-PtFe_0.6Ti_0.4中的溶解受到明显的抑制，金属间化合物核心保持良好的有序结构反映了双壳结构的优良约束效应。

理论计算进一步证实了双壳结构的DS-PtFe_0.6Ti_0.4催化剂具有比PtFe_0.6Ti_0.4更高的Fe空位形成能，表明双壳结构有效地缓解了Fe空位的形成，从而保持了特殊的稳定性。综上，该项研究证明了所提出的双壳约束策略在提高ORR稳定性方面的有效性，从而促进了质子交换膜燃料电池(PEMFC)的更广泛应用。

Double-shell confinement strategy enhancing durability of PtFeTi intermetallic catalysts for the oxygen reduction reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c04779

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