济南大学周伟家/黄曼/胡日茗，Nat. Commun.！

学术 2024-12-01 18:40 广东

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在温和条件下电催化硝酸盐(NO₃⁻)还原(NIRR)为氨是替代Haber-Bosch反应的一种可持续途径，然而NO₃⁻转化为NH₃的过程涉及8电子和9质子转移反应，并且反应过程中有许多潜在的中间体。同时，竞争性析氢反应和各种副产物使反应路径复杂化，降低了NIRR的选择性和效率。为解决上述问题，迫切需要开发一种高效的电催化剂。为了合理设计NIRR催化剂，有必要深入了解反应的机理。

为了获得较高的NIRR活性，通常需要设计同时具有NO₃⁻活化位点和加氢位点的串联催化剂。其中，加氢反应中的活性氢(H*)通常来自电解质中的水，如果没有足够的H*用于NIRR，这将限制NO₃⁻转化效率。因此，在电催化剂上设计原位加氢位点以提高NIRR效率是一个重要的研究课题。

近日，济南大学周伟家、黄曼和胡日茗等以Ti纤维纸(Ti FP)为原料，通过电化学加氢重组合成TiH_1.97电催化剂。实验结果表明，在−0.7 V_RHE下，所得的TiH_1.97电催化剂的NH₃生产速率为83.64 mg h^-1 cm^-2，NH₃法拉第效率(FE)为99.11%，相应的电流密度为1.05 A cm^-2。

此外，该催化剂在−0.7 V_RHE下连续运行8个周期(3个小时为一周期)，活性基本保持不变，且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化。更重要的是，连续催化3小时后，溶液中只剩下5.08 ppm的NO₃⁻和0.89 ppm的NO₂⁻，达到世界卫生组织的饮用水标准，表明TiH_1.97电催化剂具有巨大的废水处理潜力。

一系列系统的表征和理论计算表明，TiH_1.97电催化剂上的NIRR反应遵循晶格氢机制。具体而言，在反应过程中，晶格氢从TiH_1.97中逸出并转化为活性H*物种，参与了NO₃⁻加氢合成NH₃的过程；另一方面，与NIRR同时发生电化学加氢(来自H₂O解离产生的H*)重构反应，使TiH_1.97-x转化为TiH_1.97。

上述H*转移与加氢重构之间的可逆平衡反应不仅提高了NIRR的电催化活性，而且表现出显著的催化稳定性。值得一提的是，由于表面H原子明显的电荷损失行为，NO₃⁻的吸附可以削弱表面Ti-H键，有利于NO₃⁻与晶格氢的进一步反应。

综上，该项工作揭示了晶格氢参与NO₃⁻加氢催化反应的机理，这为设计高效的催化剂用于其他加氢反应提供了思路。

Lattice hydrogen transfer in titanium hydride enhances electrocatalytic nitrate to ammonia conversion. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53833-x

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