【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算科技：年终重磅加码，高至30%预存增值！电催化CO2还原反应(CO2RR)被认为是一种通过将温室气体转化为增值化学品和燃料的有效策略。在多种产品中，多碳(C2+)化学品具有高能量密度。为了实现有效的CO2-C2+转化，流动池反应器结合强碱性电解质已被广泛用于增加催化剂表面的局部CO2浓度，抑制竞争性HER。然而，由于在碱性电催化CO2RR反应中会形成碳酸盐/碳酸氢盐，导致CO2和能量损失，以及堵塞气体扩散电极(GDE)，这在很大程度上阻碍了CO2-C2+的发展。中性CO2RR有望缓解上述问题，并有望在未来取代碱性CO2RR。然而，中性CO2RR条件下C2+产物的选择性远不理想。为了克服这一障碍，迫切需要设计高效和选择性的催化剂，并分析其催化机理。近日，中国科学院福建物构所曹敏纳、曹荣和司端惠等制备了Ag-Cu2O催化剂，其能够有效催化CO2转化为C2+产物。实验结果表明，通过调节Ag的负载量，可以灵活地调制Ag-Cu2O的电性能。在中性电解质(3 M KCl，pH ~6.2)中，最佳的Ag-Cu2O催化剂在650 mA cm−2电流密度下催化CO2转化为C2+产物的法拉第效率高达73.5%，其中乙烯法拉第效率为66.0%，C2+/C1比值高达10.4。此外，该催化剂在−1.5 VRHE下连续电解20小时过程中的乙烯的法拉第效率保持在40%，稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化，表明Ag-Cu2O具有优异的稳定性。原位拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)计算结果表明，Ag-Cu2O上增强的乙烯形成源于几个因素：首先，Ag的掺入通过降低催化剂表面*COOH形成的自由能和加速*CO从Ag向Cu位点的迁移，增加了Cu活性位点周围的*CO覆盖率，并调节表面质子供体覆盖；其次，Ag/Cu2O界面强的电子相互作用也促进了临界的C−C耦合过程。因此，Ag-Cu2O在中性CO2RR反应中表现出优异的CO2-C2+活性和选择性。总的来说，该项工作揭示了调节第二金属的种类和负载量在提升Cu基界面催化剂性能中起着重要的作用，为设计高效的界面催化剂和其他中性电催化剂提供了参考依据。Constructing Ag/Cu2O interface for efficient neutral CO2 electroreduction to C2H4. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202417066【做计算 找华算】🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖
