【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算科技：年终重磅加码，高至30%预存增值！近年来，具有对称金属-N4配位结构的金属-N-C催化剂得到了广泛的研究。然而，由于其对称的电子分布，金属-N-C的OER性能与Ir和Ru基催化剂相比仍然不能令人满意。为了克服这一挑战，有必要适当地调整金属-N4 SAC的局部配位环境。此外，SAC含有单一的活性中心，导致只结合一个含氧的OER中间体(例如O*、OH*和OOH*)，这限制了它们的高OER活性。双原子催化剂(DAC)中SAC的固有优势和新的结合位点/模式有望克服固有活性限制。配位构型的多相性可能导致形成不同的催化活性中心和反应途径，从而影响整体催化性能。此外，原子的空间构型、周围的螯合原子和配位数对于优化DACs的配位环境至关重要。其中，M2-N-C DAC上M2位点的对称分布属于双核同源双金属位点对，这类催化剂具有更高的金属负载。但是，OER涉及多个质子耦合电子转移过程，M2-N-C DAC的对称分布具有单一的活性中心，这使得多个反应中间体难以达到最佳吸附状态。因此，在同核双金属中心上的不对称电荷分布可以最大限度地发挥DAC在多步反应中的潜力，从而使活性和选择性的优化成为可能。近日，北京理工大学陈文星、江苏大学孙中体、郑州大学王景涛和尚会姗等采用多层稳定策略(包括缺陷捕获和配位铆接)，设计了一种高缺陷硫氮共掺碳载体(SNC)来锚定不对称Fe-Fe双原子位点(A-Fe2S1N5/SNC)。非对称双原子FeS1N2-FeN3位点密集分散在载体上，金属质量负荷为6.72 wt%。张黎丽博士生为论文第一作者。理论计算表明，杂原子S掺杂和双原子位点赋予的强自发极化可以协同优化OER中间体的吸附能，从而提高电化学OER性能；同时，S配位调节了金属原子的微环境，使得Fe-N键长度轻微收缩，这可以在OER过程中固定双Fe中心，从而避免可能的溶解和提高稳定性。性能测试结果显示，A-Fe2S1N5/SNC在碱性条件下达到10 mA cm−2电流密度所需的OER过电位仅为193 mV，低于文献报道的双原子催化剂和商业RuO2；同时，该催化剂在10 mA cm−2下可稳定电解达2000小时以上，这表明A-Fe2S1N5/SNC电催化剂的耐久性和催化活性可以达到平衡。更重要的是，基于A-Fe2S1N5/SNC催化剂的AEMWE在2.18 V下达到工业所需的1.0 A cm-2的电流密度，并且在500 mA cm-2下能够稳定运行高达250小时。研究人员还制备了其他高金属负荷的不对称配位A-M2S1N5/SNC催化剂(M=Co、Ni、Cu和Mn)，并且这些材料都显示出良好的性能，证明了所提出策略的普遍性。High-density asymmetric iron dual-atom sites for efficient and stable electrochemical water oxidation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53871-5【做计算 找华算】🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖
