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燃料电池中阴极催化剂的设计面临显著增加铂利用率和延长寿命的挑战。铂是燃料电池的主要催化剂材料，但由于其成本高且储量有限，开发低铂含量但高效稳定的催化剂成为了当务之急。通过使用高熵金属间化合物（HEICs）来实现高效催化性能，科学家们正在推动这一领域的创新。
成果简介
本研究通过机器学习（ML）与密度泛函理论（DFT）相结合，成功筛选并制备了一种Pt(FeCoNiCu)₃/C高熵金属间化合物。该催化剂不仅展现出优异的氧还原反应（ORR）性能，还在长期使用中保持了显著的稳定性。这一发现为燃料电池阴极催化剂的设计提供了新思路。
研究亮点
机器学习辅助设计催化剂
运用机器学习筛选了数千种不同金属间化合物，并通过DFT计算预测其氧还原性能，极大加速了催化剂设计的进程。高效低铂催化剂
实验制备的Pt(FeCoNiCu)₃/C催化剂在ORR中展现出极高的质量活性和比活性，其性能优于大多数已报道的低铂催化剂。增强的结构稳定性
催化剂的长时间电化学循环测试结果显示其具有显著的抗溶出性和结构稳定性，使其在燃料电池应用中具有持久的活性。
配图精析
图1：表面应变的示意图和机器学习模型的架构
图1a展示了高熵合金中由合金核和铂壳层之间的晶格失配引起的表面应变（ξsurf）。这种表面应变影响了铂壳层的界面稳定性及氧还原反应（ORR）中间体的吸附。图1b展示了机器学习模型的架构，使用密度泛函理论（DFT）计算的晶格失配和表面应变参数作为输入，结合图卷积神经网络（CGCNN）模型来预测催化剂的性能。
图2：机器学习模型的预测准确性验证
图2a和图2b分别展示了CGCNN模型对形成能（Ef）和表面应变（ξsurf）的预测值与DFT计算结果的对比，表现出极高的相关性（R²接近1）。
图3：高熵合金的合成与表征
图3展示了通过合成的Pt(FeCoNiCu)₃合金纳米颗粒的结构特性。图3a展示了L1₂结构的示意图和实验合成的Pt(FeCoNiCu)₃晶格排列；图3b的X射线衍射（XRD）图谱显示了不同合金的晶相结构。通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和能谱分析（EDS），图3d至图3g验证了合金纳米颗粒中的元素分布，进一步证实了不同金属元素的均匀分布。
图4：催化剂的电化学性能测试
图4展示了几种高熵合金催化剂在氧还原反应（ORR）中的电化学性能，包括循环伏安曲线（CV）、线性扫描伏安曲线（LSV）和比活性与质量活性。结果显示，Pt(FeCoNiCu)₃合金在较宽的电位范围内表现出较高的ORR活性，并且在加速耐久性测试（ADT）后依然保持较高的稳定性，溶出测试结果进一步验证了其较低的金属溶出量。
图5：化学特性与催化性能的相关性分析
图5展示了Ef和ξsurf与四种化学特性（晶格失配δ、混合焓ΔHmix、电负性差Δχ和价电子浓度VEC）之间的相关性热图。分析表明，Ef和ξsurf的变化趋势与这些化学特性密切相关，从而为进一步优化催化剂提供了理论依据。
展望
该研究利用机器学习加速了低铂高熵金属间化合物催化剂的设计，并成功开发了Pt(FeCoNiCu)₃/C催化剂。该催化剂在氧还原反应中表现出优异的性能和长期稳定性，展示了其在燃料电池阴极中的应用潜力。未来，类似的设计策略或可推广至其他电催化反应领域，推动催化材料的智能化设计。
文献信息
期刊：Angewandte Chemie International Edition
DOI：10.1002/anie.202411123
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202411123
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