研究背景
甘油是生物柴油生产的副产品，因其丰富的来源和低成本，成为可再生原材料的重要候选者。通过将甘油进行深度氧化转化为甲酸，可以有效减少二氧化碳的排放。然而，传统的甘油电氧化（GOR）催化剂主要是贵金属催化剂，如铂和钯。尽管这些催化剂表现出优异的催化性能，但由于其稀缺性和高成本，限制了它们的广泛应用。因此，开发高效、稳定且低成本的非贵金属催化剂已成为当前研究的重要方向。
近年来，基于过渡金属的催化剂（如钴、镍和铜基材料）在电催化甘油氧化反应中显示出良好的催化潜力。然而，非贵金属催化剂的活性和耐久性仍然有待提高。为了提升过渡金属催化剂的催化性能，形貌和结构的调控是一种简单而有效的策略。一维纳米线/纳米管和二维纳米片因其大比表面积、快速的电子/质子转移能力和高活性位点暴露等优点，在电催化反应中引起了广泛关注。尽管目前在这方面已有一些进展，但开发简单高效的方法构建非金属掺杂异质结构以实现高效电催化GOR仍然面临挑战。
成果简介：
复旦大学李峰课题组与湖南大学赵敬哲课题组合作，从催化剂结构设计出发，提出在中空Cu₂S纳米棒表面通过NH4Cl小分子辅助电沉积策略构建一层磷掺杂的Co(OH)₂纳米片（P-Co(OH)₂@Cu₂S NTs/CF），以实现室温下醇类（例如甘油、乙二醇和苯甲醇）的高效电氧化制甲酸（苯甲酸）过程。系统研究了磷元素掺杂和中空结构对甘油电氧化性能的影响。
图1. 磷掺杂Co(OH)2@Cu2S纳米管阵列的物理结构表征
图2. 磷掺杂Co(OH)2@Cu2S纳米管阵列电催化甘油氧化性能表征
研究人员发现中空P-Co(OH)₂@Cu₂S NTs/CF具有理想的组成和结构优势，包括更高数量的活性位点暴露、优化的电子结构和界面协同效应。得益于上述优势，最优催化剂P-Co(OH)₂@Cu₂S NTs/CF在碱性甘油电氧化反应中，1.22 V（vs RHE）即可实现 10 mA cm⁻² 的电流密度。此外，P-Co(OH)₂@Cu₂S NTs/CF催化剂在1.3 V时具有97.40%的甲酸法拉第效率。本研究为设计具有分级空心纳米结构电催化剂用于小分子电催化转化反应提供了一种新的策略。
论文信息：
NH4Cl-Assisted Electrosynthesis of P-Doped Co(OH)2 Nanosheet on Cu2S Hollow Nanotube Arrays for Glycerol Electrooxidation
Haitao Xu, Hao Zhang, Yan Luo, Jingzhe Zhao*, Feng Li*
Small Methods
DOI: 10.1002/smtd.202401379
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期刊简介
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