1.研究背景
传统的除氟技术因效能、成本和二次污染等限制，往往难以有效处理低浓度氟污染地表水（＜10ppm），而本世纪新兴的电化学除氟技术（EFC）有望突破这一难点。但是早期的EFC多采用多孔碳材料，活性吸附位点有限、氟离子存储容量有待提高；由氟离子电池启发而来的转化型电极又存在着吸附速率缓慢、体相发生不可以膨胀的问题。相比之下，以二维材料为代表的插层型电极有望优化除氟容量与速率的平衡。二维过渡金属碳化物（MXenes）可控的片层结构和丰富的表面官能提供了理想的离子存储空间和电化学活性位点，被广泛认为是一种极具潜力的电极材料。然而， MXenes捕获氟离子的效能至今仍缺乏研究，如何通过有效策略实现兼具高容量快速率的除氟极具挑战。
2.文章概述
近日，同济大学/喀什大学马杰教授团队首次尝试将Ti3C2Tx MXene应用至无机氟污染控制研究，探索高性能、长寿命的除氟阳极材料的开发，旨在强化Ti3C2Tx在电化学除氟系统中的去离子性能。研究中，采用微调控层空间和原位修饰策略对Ti3C2Tx进行微观结构设计，通过楔形结构的构建形成“类纳米泵”效应，进而提高离子存储动力学。该策略通过不完全刻蚀前驱体Ti3AlC2得到部分残留Al元素的i-Ti3C2Tx，进而将残留Al原位衍生为Al2O3纳米颗粒，拓宽了氟离子的特有活性捕获位点，最大限度地释放MXene的电化学存储电位，实现靶离子的快速捕获。结果表明，Al2O3/i-Ti3C2Tx在电化学除氟体系中展现出超高的容量(69.9 mg g-1)、快速的吸附速率(9.51 mg g-1 min-1)以及优异的稳定性(200次循环超过90%)。上述结果深化了对MXene在电化学捕氟机理的理解，也为有效捕获插层材料的各种离子提供了一种通用思路。
3.图文导读
图1 Al2O3/i-Ti3C2Tx合成流程及原理图
图2 不同Al2O3/i-Ti3C2Tx样品的电化学性能及离子扩散系数对比图
图3 不同Al2O3/i-Ti3C2Tx样品的除氟性能对比及循环性能、低氟实际水处理效果
图3 异位XPS/XRD、DFT及有限元模拟探究耦合除氟机理
课题组介绍
马杰课题组主页：http://nano.tongji.edu.cn/
第一作者介绍
王俊策
王俊策，同济大学环境科学与工程学院2022级硕士研究生，导师为郜洪文教授和马杰教授，主要开展MXene衍生阳极材料的构建及其在电化学捕获/降解砷氟污染物中的应用研究。相关成果发表于Advanced Science, Chemical Engineering Journal, Angewandte Chemie International Edition等期刊，曾获得研究生国家奖学金、本科生国家奖学金、重庆市优秀本科毕业生、重庆市优秀毕业论文（设计）等荣誉称号。
通讯作者介绍
马杰
马杰，教授，博士生导师，喀什大学土木工程学院 院长（援疆），长期致力于（电）吸附分离污染控制技术研究和应用，主持4项国家自然科学基金及多项省部级课题，在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Adv. Sci., Small, Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通讯作者发表SCI论文150余篇，ESI高被引/热点论文30篇/次，论文总他引11279次（WOS），参编英文专著3部，授权中国发明专利20项。担任Sci. Rep.、Chinese Chem. Lett.、Sustainable Horizons、物理化学学报等期刊编委，Nanomaterials、Frontiers in Environmental Science客座编辑，新疆工程材料与结构重点实验室学术委员会主任，新疆节能减排专家委员会学术委员会副主任，中国化学会高级会员、中国有色金属学会环境保护学术委员会委员等，入选“上海市人才发展基金”、同济大学“中青年科技领军人才”和“百人计划”等，获上海市自然科学二等奖（1/5），河南省自然科学奖三等奖、中国化工学会基础研究成果奖二等奖等，2016-2019连续四年荣获Publons环境与生态及交叉学科领域“顶级审稿专家”荣誉，担任中国环境科学学会年会《环境修复材料》分会主席，中国材料大会《环境分离净化材料与技术》分会主席，2020-2024年连续五年入选斯坦福大学发布的“全球前2%顶尖科学家榜单”，2022年入选科睿唯安“交叉学科”领域全球“高被引科学家”。
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WILEY
论文信息：
Wedge-like Microstructure of Al2O3/i-Ti3C2Tx Electrode with “Nano-pumping” Effect for Boosting Ion Diffusion and Electrochemical Defluoridation
Junce Wang, Jinfeng Chen, Ningning Liu, Jingjing Lei, Hong-wen Gao, Fei Yu*, Fanghui Pan, Jie Ma*
Advanced Science
DOI: 10.1002/advs.202411659
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Advanced
Science
期刊简介
Advanced Science 是Wiley旗下创刊于2014年的优质开源期刊，发表材料科学、物理化学、生物医药、工程等各领域的创新成果与前沿进展。期刊为致力于最大程度地向公众传播科研成果，所有文章均可免费获取。被Medline收录，PubMed可查。
