钙钛矿光伏商业化的主要挑战在于多种环境和工况条件下器件的高效、稳定功率输出。特别是在采用Spiro-OMeTAD作为空穴传输层（Hole Transport Layer, HTL）的n-i-p型器件中，稳定性问题尤为突出。一方面，掺杂了Li+盐（双三氟甲烷磺酰亚胺锂，Li-TFSI）的Spiro-OMeTAD是实现当前n-i-p型钙钛矿光伏器件高效输出的首选空穴传输材料，但Li+在光照或电场作用下的迁移会加速钙钛矿活性层的分解。另一方面，包括碘离子和金属离子在内的其他离子在空穴传输层界面的迁移，也为提升钙钛矿光伏模组的稳定性带来了额外的挑战。
在本研究中，厦门大学郑南峰院士、李静教授、尹君副教授团队，联合华能集团清洁能源研究院赵志国研究员等人展开合作，通过引入多功能FcPF6掺杂剂对Spiro-OMeTAD性能进行调控，成功实现了高效稳定的钙钛矿光伏模组。在空穴传输层中FcPF6中Fc+阳离子可迅速氧化Spiro-OMeTAD，而还原的Fc副产物与空穴传输层中的Li+形成强结合，有效抑制了Li+的迁移。同时，PF6-阴离子通过配位效应稳定钙钛矿表面，阻止碘离子向上迁移（图1）。此外，PF6-与铅离子之间的配位作用在钙钛矿表面形成了分子水平的可靠钝化层，显著抑制了I-的迁移，这一点从TOF-SIMS测试结果中得到了验证：基于FcPF6的器件结构实现了不同元素的规则排列，尤其是在钙钛矿层中碘的空间分布上。在恒定偏压（10 V）下，钙钛矿薄膜中离子随时间的动态迁移（图1g）显示，未掺杂薄膜由于离子从正极迁移到负极引起的明显的PL增强和不均匀性，这是电场驱动的卤化物迁移促进了混合卤化物钙钛矿中的相分离。相比之下，FcPF6掺杂后的薄膜（图1h）显示出了均匀的荧光，表明离子迁移得到了有效抑制。
【图1】
最终，基于FcPF6的小面积钙钛矿太阳能电池光电转换效率（Power Conversion Efficiency，PCE）提高到25.02%，对于面积36 cm2(有效面积为18 cm2)和100 cm2(有效面积为56 cm2)钙钛矿太阳能组件(PSMs)，PCE分别达到22.13%和20.27%。与此同时，模组稳定性也得到了显著的改善，即使在工况1000小时的长期老化测试过程中仍可维持T87的输出效率。当该策略拓展至PTAA基HTL材料时，掺杂FcPF6的钙钛矿模组在双85（ISOS-D-3）加速老化下实现了T90寿命超过1000小时的优异稳定性。FcPF6在空穴传输材料中的应用为制备高效率、高稳定性的n-i-p结构钙钛矿太阳能组件提供了一种通用的新策略。
【图2】
论文信息：
Highly Efficient and Stable Perovskite Solar Modules Based on FcPF6 Engineered Spiro-OMeTAD Hole Transporting Layer
Qing Chang, Yikai Yun, Kexin Cao, Wenlong Yao, Xiaofeng Huang, Peng He, Yang Shen, Zhengjing Zhao, Mengyu Chen, Cheng Li, Binghui Wu, Jun Yin*, Zhiguo Zhao*, Jing Li*, Nanfeng Zheng
Advanced Materials
DOI: 10.1002/adma.202406296
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Advanced Materials
期刊简介
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