摘 要
X射线探测器被广泛一应用于医疗、工业、安检等领域。然而目前的X射线探测器只能收集到单一的强度信号，而非能量信号。开发双能量通道的直接型X射线探测器将及一部拓宽X射线探测的应用场景。近日，东南大学多维感知与影像系统团队通过液相外延的方法生长制备了Au/MAPbI3/MAPbBr3/Au结构的异质结器件，实现了电压调控的直接型双能量通道X射线探测成像。在+5V偏压下，器件仅对硬X射线产生响应，而在–3V偏压下，器件则只探测软X射线信号，在传统强度信号上，增加一维能量信息，并通过引入衰减系数比值实现物质识别。
文章简介
本论文的第一作者为东南大学的赵靖达博士，通讯作者为东南大学的雷威教授和徐晓宝教授。本研究的重点内容如下：
图1 异质结的制备与表征。(A) MAPbI3/ MAPbBr3异质结的制备过程；(B) MAPbI3/MAPbBr3异质结厚度为1毫米的光学照片；(C) MAPbI3/MAPbBr3异质结的横截面SEM图像;(D) MAPbBr3和MAPbI3外延层的XRD图谱；(E) MAPbBr3单晶、MAPbI3单晶以及MAPbI3/MAPbBr3异质结界面的PL光谱；(F) MAPbBr3衬底和MAPbI3外延层的UPS光谱。(G)吸收光谱；以及(H)能带结构。
本文通过液相外延的方法制备了MAPbI3/MAPbBr3异质结，图1A和1B展示了该异质结的生长方式和实物照片。图1C展示了外延界面，良好的外延界面得益于相似的晶格常数（图1D）。此外，PL图谱结果表明在异质结界面处没有发现钙钛矿杂相的存在（图1E）。通过测试UPS图谱和可将光吸收谱计算得出了能带结构（图1F-1H）。
图2双能道X射线检测的工作原理。（A）当器件受到X射线照射时，载流子生成位置的示意图;（B）MAPbBr3和MAPbI3在不同X射线光子能量下的X射线吸收系数;（C）不同能量X射线在异质结不同深度处的X射线强度的归一化图;（D）在70千伏X射线照射下，MAPbI3外延层和MAPbBr3基底产生的电子-空穴对;（E、F）我们的装置的工作原理。在正偏置情况下，只有MAPbBr3基底产生的空穴可以被收集；在负偏置情况下，只有MAPbI3外延层产生的空穴可以被收集。
计算了在X射线正面照射该器件时，内部的X射线强度分布（图2A-2C），大部分软X射线都被MAPbI3吸收，而大部分硬X射线都被MAPbBr3层吸收。图2D展示了MAPbI3和MAPbBr3所吸收的X射线能量分布比例，计算结果表明MAPbI3主要吸收的软X射线光子，而MAPbBr3主要吸收硬X射线。图2E和2F解释了器件工作室内部的载流子运动情况。简而言之，器件正偏时作为硬X射线探测器工作，而器件反偏时则主要用于探测软X射线光子。
图3 双能量通道X射线探测器的性能参数。（A）X射线源的归一化X射线能量谱，管电压范围为30至70kV；（B）在暗条件下和在30至70kV管电压的X射线照射下，器件的I-V特性以及（C）探测器的光电流与电压的关系；（D）在40和60kV管电压下，器件在5V和-3V工作电压下对X射线的灵敏度；（E）在5V和-3V工作电压下，我们的器件的LOD（最低检测限），以及在5V工作电压下，1mm MAPbBr3单晶的LOD；（F）相对于调制光频率的时域响应。
接下来使用管电压为30kV到70kV的X射线球管产生的X射线测试了器件的X射线探测性能（图3A）。我们发现当器件正偏时，光电流随着X射线能量强度上升而快速上升，器件反偏时则几乎不变（图3B和3C）。与此同时，该器件也展现出了令人满意的灵敏度、最低探测极限以及动态响应范围（图3D-3F）。上述测试表现出较好的电压调制双能两通道X射线探测性能。
图4 双能量通道x射线成像及其物质分辨。(A)测量软/硬x射线信号的装置。(B) PET, (C) Al，和(D) Cu片之间的快速电压切换下的器件电流响应。(E)裁纸刀的光学图像。拍摄的x射线图像我们的装置工作在(F) –3v和(G) +5v下裁纸刀(H)低密度物质和(I)高密度物质图像以及(J)伪彩色图像。(K) 1mm铜片和8mm玻璃片。使用 (L) MAPbBr3单晶和(M)硬x射线和软x射线探测模式获得的X射线图像。(N)以μL/μH为对照物成像。(O)不同厚度物质的μL/μH比值。
随后搭建了测试系统用于测试该探测器对不同物质的识别能力（图4A）。通过对比结果发现PET在5 V和−3 V偏压下与无目标地电流对比几乎没有变化；而铝片在−3 V偏压下导致响应电流显著下降，而在+5 V下电流则仅仅是略微下降；铜在不论5 V还是−3 V的偏压下的响应电流均有很大的下降。这是因为对于软X射线，PET的吸收较弱，而铝仅对软X射线有着更高的吸收率，而铜则是对软硬X射线均具有显著的吸收能力（图4B-4D）。
接下来利用该探测器进行了双能X射线减影成像（图4E-图4J）。结合算法可以成功地将裁纸刀中的低密度物体（塑料）和高密度物体（金属）分别成像，实现了彩色X射线成像。该探测器也展现出了X射线成像中的物质分辨能力（图4K-4N）。使用不厚度的正方体物品进行成像，尽管这两个物体在传统的X射线探测器测试的得到的X射线图像有着近似的灰度。使用双能X射线探测器则可以成功的区分这两种物质。进一步地，测试了不同物质的μL/μH比值，我们发现该探测器可以初步实现对X射线成像中物质的区分。
论文信息
Substance discrimination imaging derived from switchable soft and hard x-ray sensing in direct x-ray detector
Jingda Zhao, Xin Wang, Yuwei Li, Qi Cheng, Damian Chinedu Onwudiwe, Byung Seong Bae, Mehmet Ertuğrul, Ying Zhu, Wei Lei*, Xiaobao Xu*
DOI: 10.1002/inf2.12632
Citation: InfoMat, 2024, e12632
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