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开发先进的氧还原反应(ORR)电催化剂对于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的发展至关重要。目前Pt仍然是最先进的ORR催化剂，但由于其活性有限，需要较高的Pt负载来加速缓慢的ORR动力学。但是，Pt的储量稀缺和成本高，因此需要开发新的策略以在不影响其性能的情况下减少催化剂中Pt的含量。由5个或更多元素组成的高熵金属间化合物(HEICs)，不仅提供了更广泛的组分调制范围，而且由于缓慢的扩散和高熵效应，具有独特的结构稳定性。因此，将低Pt化合物扩展到HEICs可以增加ORR催化活性。然而，由于元素和比例的巨大调制空间，传统的试错过程难以实现既定的目标，实现对低Pt HEICs的精确组分设计仍然是一个巨大的挑战。基于此，华南理工大学崔志明、郑州大学周震和香港理工大学朱叶等报道了一种合理设计PtM3型HEICs的机器学习策略，并成功开发了一种高活性和稳定的Pt(FeCoNiCu)3催化剂。基于密度泛函理论(DFT)计算，获得538组结构属性数据，并利用该数据集对晶体图卷积神经网络(CGCNN)模型进行训练，该模型具有较高的预测精度，表面应变(εsurf)平均绝对误差为0.003，形成能(Ef)平均绝对误差为0.011eV atom-1。以往的研究表明，εsurf与氧还原性能有良好的线性关系；Ef是一种合金的热力学性质，这与金属催化剂的稳定性有关。基于计算结果，研究人员预测PtFe0.75Co0.75Ni0.75Cu0.75具有优异的ORR活性和稳定性，并采用简易冷冻干燥-热还原法制备了平均尺寸为6.5 nm的碳负载Pt(FeCoNiCu)3催化剂。性能测试结果显示，Pt(FeCoNiCu)3/C具有超高的质量活性(4.09 A mgPt-1)和比活性(7.92 mA cm-2)；同时，得益于HEIC结构的缓慢扩散效应，该催化剂也表现出优异的电化学稳定性。此外，研究人员利用原子大小差异(δ)、混合焓(ΔHmix)、电负性差(Δχ)和价电子浓度(VEC)等电化学特征进一步研究了元素及其比例如何影响εsurf和Ef。结果表明，εsurf主要受δ和Δχ的影响，Ef主要受ΔHmix的影响；对于VEC，其在决定εsurf和Ef方面的非主导作用。εsurf与δ有一个粗糙的火山关系，δ的最佳值为~4.3；结合最小的Δχ，可以识别出增强的εsurf。此外，ΔHmix越负，金属间物的Ef就越负。综上，该项研究不仅为合理设计先进的储能和转换装置催化剂提供了一个新的策略，而且为探索先进ORR催化剂提供了新的描述符。Machine learning-aided discovery of low-Pt high entropy intermetallic compounds for electrochemical oxygen reduction reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202411123🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
