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文摘 2024-12-26 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

电化学CO₂还原反应（CO₂RR）的进行需要形成用于CO₂质子化的活性氢，而传统催化剂无法平衡供氢速率和CO₂质子化速率。

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图文简介：

针对上述挑战，华南理工大学的陈立宇教授和李映伟教授团队在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队提出了一种“按需供氢”机制，其中吸附的CO₂的极性增强，以允许从水中捕获氢而不形成游离氢，实现了氢供应和CO₂质子化的匹配速率。作为概念的证明，作者在催化剂中构建了硒原子修饰的Zn-N位点，其对HER惰性，并允许在“按需供氢”机制下以高效率进行CO₂RR。

该催化剂实现了−539.7 mA cm⁻²的CO工业电流密度，在−0.5至−1.1 V（vs RHE）的宽窗口内CO的法拉第效率超过90%，在并在流动电池中实现了7.6 × 10⁴ h⁻¹的高周转频率（TOF）。

基于Zn-N/Se-C阴极的Zn-CO₂电池（ZCB）实现了1.7mW cm^-2的峰值功率密度，在35小时的循环充电和放电测试中没有表现出电容器衰减。

原位表征和理论计算表明，引入的Se原子可以作为“电子调节剂”来改变Zn位点的电子结构，从而增加了吸附的CO₂⁻的极性，提高了从水中获得氢的能力，以促进质子化过程。此外，Se原子对水的吸附能力相对较低，这会避免游离氢的形成，抑制产氢。

这项工作为开发高性能催化剂用于复杂能量相关电化学反应提供了新的见解。

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