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反直觉，作用不可忽视！Nature大子刊发表浦项科技大学/韩国科学技术院最新电催化科研成果！

文摘   2024-12-25 09:30   上海  

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01

论文拟解决的关键挑战：

碱金属阳离子（AM+）具有较高的溶解度和离子电导率，是水性电解质中的最佳组分。尽管传统上认为AM+是化学惰性的，然而电催化对AM+的强烈依赖性最近引起了人们对其不可预见的催化作用的争论。然而，仍然缺乏确凿的证据。

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02

图文简介：

针对上述挑战，浦项科技大学的Chang Hyuck Choi教授、韩国科学技术院的Hyungjun Kim教授和Hyung-Suk Oh教授团队在Nature Catalysis发表论文，该团队证明了AM+可以与反应中间体偶联，并表明，AM+可以作为一个均匀的助催化剂在水溶液条件下，直接形成AM+复合物并控制整体反应动力学。

作者研究了碳电极上的氧还原反应（ORR），因为如果发生阳离子偶联电子转移（CCET）或AM+催化的ORR，ORR将涉及AMxOy中间体的形成，AMxOy中间体是在非质子AM-空气电池系统中广泛研究的化合物。此外，该过程不形成气体（副）产物。

原位X射线吸收光谱揭示了Na+的电子结构从其水合状态在带电电极上的变化。原位拉曼光谱进一步确定，这种变化是由于形成了水不稳定的NaO2作为OOH−生产的关键中间体。与理论计算一起，作者阐明了AM+在水性环境中的反直觉的共催化作用。

作者得出结论，与之前的假设相反，AM+在水性条件下并不具有化学惰性（尽管它们在改变周围环境的物理性质（例如pH值、水网络、电场强度等）方面具有额外的作用），但可以作为助催化剂通过与反应中间体络合来主动调节反应动力学。

作者认为需要重新考虑传统的ORR机制，并阐明了AM+在水环境中的共催化作用，突出了改进界面设计原则以实现更好的电催化的迫切性。

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