文章信息
通讯作者：梁大为 教授
通讯单位：北京航空航天大学
亮点
• 通过引入氧还原反应（ORR）阴极原位生成H2O2，降低电化学氧化（EO）处理高盐有机废水过程中氯代副产物生成。
• 提出了活性氧（ROS）和活性氯（RCS）存在多阶段动态生成机制，强调了1O2和HO•对减少氯代产物的关键作用。
全文速览
EO是去除废水中难降解有机物的一种有效手段。然而，由于实际废水中存在大量氯离子（Cl-），EO会产生有毒氯代副产物风险。本研究利用钛基镍锑掺杂二氧化锡（Ti/NATO）阳极和碳纳米管负载气体扩散电极（CNTs-C/PTFE-GDE），通过在EO体系中引入2e-ORR产H2O2过程，构建了ORR/EO体系，旨在降低能耗并减少氯代副产物，揭示了ROS和RCS的生成和转化规律，阐明了其在有机物去除和削减氯代副产物中的作用。
研究表明，活性物种在水中存在动态变化和多阶段反应过程，主要分为三个阶段（图1）：
（1）初期阶段，余氯是主要产物，活性物质包括HO•，Cl•/Cl2•-，1O2和ClO•；
（2）中期阶段，随着H2O2的积累，不断消耗余氯，活性物种逐步转化成1O2和HO•，这是有机物降解和减少氯代副产物的关键阶段；
（3）后期阶段，过量积累的H2O2抑制了自由基的生成。
研究进展
图5 不同Cl-浓度溶液中（a）苯酚浓度、（b）2-CP浓度、（c）4-CP浓度、（d）2,4-DCP浓度、（e）2,6-DCP浓度和（f）TOC去除率随时间变化情况以及（g）ORR/EO-Cl体系中苯酚的转化和矿化推测途径。
结论与展望
开发双功能阴极催化剂。开发用于同时生成和活化H2O2为HO•的催化剂可以显著提高电氧化效率，同时降低能量消耗。
作者介绍
梁大为，北京航空航天大学材料学院教授，博导。先进水科学技术研究组带头人，研究方向为低能耗电化学水处理与资源化技术。在Environ Sci Technol、Water Res等杂志发表论文近百篇，Google总引4000余次，H-index 38。主持各类科研项目10余项，其中国家自然科学基金5项。入选北京市科技新星，北航青年拔尖人才。中国工程院院刊Engineering青年编委。
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