ES&T:溶解有机物的分子量对微塑料光老化有显著影响

文摘   2024-08-07 10:30   中国台湾  

ES&T:溶解有机物的分子量对微塑料光老化有显著影响


Introduction

引入:

本研究中,作者利用超滤技术对胡敏酸(HA)和富里酸(FA)进行了分馏。HA和FA是自然水体中广泛分布的两种代表性溶解有机质(DOM),并且在先前的研究中经常用作模型DOM,以获得不同分子量(MW)的DOM。聚苯乙烯(PS)是生产和生活中使用最广泛的塑料之一,因此在本实验中选择了PS微塑料(PSMPs)与不同MW DOM在紫外线照射和黑暗条件下进行实验。本研究的目的是:(1)检验和量化不同MW DOM介导的PSMPs光老化行为,并确定哪些组分对光老化过程贡献最大;(2)揭示在DOM和PSMPs共孵育系统中,不同活性物质的形成及其来源,如活性氧(ROS)和三态DOM(3DOM*);(3)通过测量电子供体能力(EDC),阐明不同MW DOM的电子转移路径,以理解老化效应差异的基本机制。本研究首次探讨了不同MW DOM对微塑料光老化的影响,可能为进一步了解微塑料的环境命运和传输提供了新的见解。

Results

结果讨论

研究发现低分子量DOM(特别是FA<1kDa)显著加速了PSMPs的光老化过程,在UV照射和黑暗条件下均表现出更剧烈的结构损伤和表面氧官能团的增加。这一发现表明,低分子量DOM在PSMP老化过程中具有重要作用,进一步揭示了不同DOM对微塑料环境命运的影响机制。


研究发现,加入FA<1kDa和HA<1kDa后,PSMPs的FTIR图谱在1669 cm−1处出现了C=O特征峰,表明PSMPs的老化程度。在UV照射下,不同DOM组分的效果存在显著差异,尤其是FA<1kDa的存在使得PSMPs的CI值显著增加,促进了C=O的形成和更完全的氧化。综上所述,FTIR和2D-COS分析进一步证实,FA<1kDa在UV照射下显著影响了PSMPs的老化过程,尤其是促进了氧官能团的产生。

不同分子量的DOM通过产生不同的活性物种对PSMPs的光老化具有显著影响。FA<1kDa显著促进了ROS(如•OH和1O2)和3DOM*的生成,这些活性物种在UV照射下加速了PSMPs的老化过程。此外,低分子量DOM比高分子量DOM产生更多的活性物种,且FA的效果优于HA。这些活性物种不仅直接氧化PSMPs,还通过光敏化效应间接促进PSMPs的老化。这些结果揭示了低分子量DOM在PSMPs老化中的重要作用,有助于理解微塑料在环境中的命运和迁移。



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Conclusion


无处不在的微塑料(MPs)的命运在很大程度上受到水体中溶解有机物(DOM)的影响,这已引起了广泛关注。在该研究中,系统地调查了不同MW富里酸(FAs)和腐殖酸(HAs)存在下聚苯乙烯微塑料(PSMPs)的老化行为。在紫外线(UV)照射下,经过96小时的老化,低分子量富里酸(FA<1kDa)处理的PSMPs的O/C从0.008急剧上升到0.146,表明PSMPs显著老化。然而,相比腐殖酸,富里酸对促进PSMPs光老化表现出更强的效果,这可以归因于FA<1kDa含有更多的醌和酚基,表现出更高的氧化还原能力。同时,与其他组分相比,FA<1kDa更积极地参与了不同活性物种产量的增加,增加了50-290%,包括在PSMPs光老化中起关键作用的•OH,并导致电子供给能力(EDC)增加了25%。该研究为更好地理解MPs的环境命运奠定了理论基础。



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