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Science of the Total Environment :
光老化促进聚丙烯破碎成微塑料;金属的释放，毒性和生物降解性的抑制
导读 | Introduction
本研究的重点是聚丙烯(PP)的光老化和由此产生的结构变化，这些变化容易破碎，促进金属从PP- MPs中释放，以及由此产生的水浸出液的毒性及其抑制水中有机物生物降解的潜力。在受控的实验室条件下对PP进行光老化，研究PP结构和形态的变化，以及此后PP- MPs的分裂。从原始PP样品和光老化PP样品中获得的MPs，以及从环境中收集的废弃包装PP中制备的MPs，被提交给浸出测试，以研究从PP结构中释放的金属和有机物。研究了MPs浸出液对海洋细菌费氏弧菌、淡水甲壳类大水蚤和海藻的毒性，以及对MPs浸出液中易于生物降解的有机底物D(+)-葡萄糖可生物降解性的影响。图文摘要 | Graphical abstract![]()
结果与讨论：
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实验表明，经过14、28、42和56天的加速光老化处理，PP薄膜（聚丙烯薄膜）表现出显著的光降解现象。通过红外光谱（FTIR）检测到的特征峰表明，在光老化处理后的样品中，新形成的羰基（C=O）峰出现在1744 cm⁻¹和1725 cm⁻¹，表明PP薄膜发生了氧化反应。此外，碳氧键（C–O, O–C=O, C–O–O–）的吸收强度在1140到1240 cm⁻¹之间，也用于衡量PP薄膜在光老化过程中的光降解程度。根据计算出的碳氧指数（C.I.(C–O)）和羰基指数（C.I.(C=O)），结果显示，PP薄膜经历了强烈的光老化。![]()
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结果显示，PP薄膜在经过不同时间的光老化处理后，其紫外-可见漫反射吸收光谱（UV-Vis DRS）中出现了显著变化。特别是，光老化样品在260至340 nm范围内的吸收峰增强，表明表面形成了不同类型的含氧官能团，如羰基和共轭化合物。此外，吸收峰在340 nm及以上的增强表明形成了对可见光谱范围内颜色变化敏感的共轭发色团。这些变化表明，PP薄膜在光老化过程中发生了聚合物链的断裂和化学降解。![]()
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差示扫描量热法（DSC）研究了光降解引起的结构变化对PP薄膜热性能和结晶行为的影响。实验结果表明，光降解导致PP薄膜的熔融温度（Tm）向较低值偏移，并随着光老化时间的延长，出现额外的熔融峰，表明聚合物链发生降解和链断裂。光老化后，PP薄膜的结晶能力虽然仍然存在，但结晶度和结晶温度均降低，表明光降解产生的低分子量聚合物链作为缺陷，导致部分结晶。在光老化56天的样品中，观察到更多的裂缝和伤痕，表明光降解增加了聚合物的脆性。
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聚丙烯（PP）的光老化会促进微塑料（MPs）的产生，特别是产生较小颗粒的部分。这种效应可以归因于光老化PP结构的损伤，伴随着C.I.增加和新形成的羰基和不饱和酮基团。老化的PP样品还显示出结晶度下降和表面形态的显著变化。所有这些变化导致了脆性的增加，从而形成小尺寸的MPs。浸出测试显示，从光老化和废弃包装的PP中释放出的金属更多，主要是微量浓度，而原始PP的释放较少。这种行为与光老化PP因老化过程导致的结构损伤有关，使得结构中的金属更容易释放到水环境中。
另一方面，废弃包装PP的浸出液中较高的金属浓度是由于用于着色的颜料中含有微量金属。然而，所有检测到的金属浓度均低于现行法规设定的限值，除了铝（Al）。最高的毒性效应同样出现在光老化和废弃包装PP中，而在测试的生物中，最敏感的是淡水甲壳动物水蚤（Daphnia magna）。在所有三种测试生物中，最大抑制率（%）均未超过90%。浸出液的生物降解表现出相同的趋势，其中PP-MPs/A和特别是PP-MPs/56浸出液由于存在铝（Al）、锰（Mn）、锌（Zn）、钡（Ba）、铜（Cu）、锶（Sr）以及铅（Pb）和铬（Cr），尽管浓度较低，显著抑制了葡萄糖的生物降解。
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文章回顾
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=》Environmental Research：新冠疫情大流行的环境影响：在周围环境影响下口罩释放出的微塑料、有机污染物和微量金属
=》富铁水生环境中溶解有机物介导的微塑料光老化机制
