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ES&T：基于微塑料及其添加剂排泄代谢模式的肠道微塑料暴露无创定量评价方法在本研究中，作者对小鼠进行了为期9周的PET饮料瓶提取MPs的连续暴露实验。之所以选择PET，是因为它是人类粪便中主要的聚合物类型，占总数的40%以上。在暴露期间，动态检测了粪便MPs的排泄以及血清和尿液中PAEs及其代谢物(mPAEs)的浓度。通过利用肠道中MPs的排泄模式及其相关PAE代谢物在血清和尿液中的分布，开发了一种创新的无创模型。基于该模型，文章对不同人群和个体的肠道MP暴露进行了全面的全球评估。研究结果表明，该模型可以定量评估个体和群体水平的人体肠道中MP的暴露通量、日暴露量和残留量。此外，该模型在实际应用中只需要检测血液和尿液中的mPAE浓度，方便评估肠道MPs相关的暴露参数，避免了收集组织样本和繁琐的MP检测程序。该方法对大规模研究MP肠道暴露与人体健康风险的潜在关联具有重要价值，具有广阔的应用前景。
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图1（ 小鼠MPs的特性和累积排泄。饮料瓶中MPs的尺寸分布(A)和PAE组成(B)。低剂量(C)和高剂量(D) MPs暴露小鼠粪便中MPs的累积排泄率和数量。）
MP相关PAEs在尿和血清中的分布。作者在MPs中鉴定出6种PAEs，总浓度为7.33±0.68 μg/g(图1B)。PAEs含量最高的是DEHP(76.75%)、DBP(16.10%)和DMP(2.78%)(图1A)。为了评估尿和血清中mPAEs的分布模式，监测了连续MP暴露期间mPAEs浓度的变化。尿液和血清中检测到的主要mPAEs分别是DBP (mBP)和DEHP (mDEHP)的代谢物(图S4和S5)。mDEHP由mECPP、mEHHP、mEOHP和mEHP组成。在各个时间点尿液和血清中检测到的所有代谢物中，这些占75%以上(图S6)。同时观察到尿液和血清中mPAEs浓度变化的显著差异(图S7)。暴露期间尿中mPAEs浓度持续升高，在第56天LMP组和HMP组分别达到0.12和0.45 μg/L的峰值。HMPs组尿液中mpes浓度始终高于LMPs组(Kruskal−Wallis h检验，p < 0.05)(图S7A)。相比之下，LMP组和HMP组血清中mPAEs浓度在2周内达到稳定值(0.035和0.034 μg/L)，并在随后的暴露过程中保持稳定(图S7B)。两剂量组血清mPAEs浓度差异无统计学意义。![]()
图2（MP相关PAE代谢物在血清和尿液中的分布模式。LMP (A)组和HMP (B)组在多个时间点从尿液中排泄mp相关PAEs的估计比例。LMP (C)和HMP (D)组在多个时间点血清中每微克MPs携带的PAEs质量与PAEs质量的估计质量比。关于尿排泄率和血清质量比的详细信息分别见式2和3。*为第14天排泄率与其他时间点的双尾Wilcoxon检验，p < 0.05。）
考虑到LMP组和HMP组血清中mPAEs浓度在2周内趋于稳定，且总血容量保持相对稳定。随着MPs暴露，尿液中PAEs的排泄率逐渐升高，LMP组和HMP组分别在第35天和第28天超过1(图2A,B)。值得注意的是，在连续暴露MP 2周后，LMP组(平均值:12.62)和HMP组(平均值:12.27)血清中PAEs的质量比均达到稳定值(图2C,D)。
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图3（基于PAEs分布模式的人体肠道MP暴露定量评估。LMP和HMP组MP暴露量和尿(A)、血清(B)中mPAE浓度的线性回归分析。LMP (C)组和HMP (D)组PAEs的估计每日摄入量(EDI)与mp相关的PAEs累积暴露量之间的线性回归分析。建立的模型示意图(E)。PAEs的EDI详细信息如表1和表2所示。）在这项研究中，假定人类长期暴露于稳定的日剂量的MPs。为了准确评估人体肠道中MPs的暴露情况，基于血清和尿液中MPs的浓度建立了一个定量模型(图3E)。在该模型中，血液和尿液中的mPAEs仅限于人体中常见的九种mPAEs，包括mMP、邻苯二甲酸一乙酯(mEP)、mBP、邻苯二甲酸一异丁酯(miBP)、邻苯二甲酸一苯二酯(mBzP)、mEHP、mEHHP、mECPP和mEOHP。通过将所有PAEs的EDI值与K1和K2值相乘，可以估算出mp相关PAEs的总暴露量。随后，利用小鼠实验得出的线性回归模型估计mp相关PAEs的累积暴露量(图3D)。
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图4（在人群水平上对人类肠道中残留MPs的全球评估。该图显示了全球30个国家/地区人体肠道中估计的MP残留量。这些估计是基于本研究中建立的肠道MP暴露定量模型。从30个国家/地区的不同人群中收集尿液和血清中mPAEs的浓度，详细信息见表S3)。
利用开发的模型，作者评估了6大洲30个国家人群水平的肠道MP暴露通量和残留量(图4、S8和S9)。所有数据均来自已发表的论文，并根据采样的地理位置进行分类(表S3)。尿和血清中mPAEs的加权平均值用于不同人群的暴露评估。人体肠道MP暴露通量最高的地区为非洲(2534.89 μg)，其次为欧洲(900.27 μg)、亚洲(852.57 μg)、大洋洲(766.40 μg)、北美(735.29 μg)和南美洲(441.54 μg)(图S8A)。同样，人体肠道中MPs残留量最高的地区是非洲(170.78 μg)，其次是欧洲(60.65 μg)、亚洲(57.44 μg)、大洋洲(51.64 μg)、北美(49.54 μg)和南美(29.75 μg)(图S8B)。我们进一步评估了30个国家/地区的肠道MP暴露通量和残留量。值得注意的是，法国(4347.97 μg)、沙特阿拉伯(4221.42 μg)、巴西(3363.42 μg)、埃及(3098.28 μg)、科威特(2114.15 μg)和韩国(2073.25 μg)的暴露通量在所有国家/地区中最高(图S9)。MPs的残差分别为292.94、284.41、226.61、208.74、142.44和139.68 μg(图4)。
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图5（微塑料的个体水平暴露评估:暴露通量(A)、每日暴露量(B)和残留量(C)。血清和尿液中mpes的成对浓度和年龄的详细信息来自已发表的论文，见表S4）人体肠道的暴露通量、日暴露量和残留MPs在个体间差异显著，分别为1630.63 ~ 109 850.23 μg、0.25 ~ 16.60 μg和109.86 ~ 7401.01 μg(图5)。微塑料(MPs)对肠道和肠道微生物群构成潜在的健康风险，这是一个引起广泛关注的话题。然而，人类肠道MP暴露的定量评估方法的缺乏阻碍了相关的健康风险评估。在这里，使用模拟实际人类暴露特征的MPs对小鼠进行了长期连续暴露实验。检测粪便MPs的日排泄量以及血清和尿液中邻苯二甲酸酯(PAEs)及其代谢物(mPAEs)的浓度。粪便MPs的累积排泄率稳定在93%左右。MP暴露与低MP (LMP;150 μg /d) 和高MP (HMP;360 μg /d)组。此外，在LMP组(R2 = 0.77)和HMP组(R2= 0.88)中，每日PAEs暴露与mp相关的总PAEs暴露之间存在很强的相关性。基于这些发现，文章建立了一个非侵入性模型，并评估了6大洲、30个国家和133个个体的人体肠道中的多个MP暴露参数。本研究为体内MP暴露的定量评估提供了新的见解，并为评估MP的健康风险提供了技术支持。
文章回顾
=》Environmental Research：新冠疫情大流行的环境影响：在周围环境影响下口罩释放出的微塑料、有机污染物和微量金属
=》富铁水生环境中溶解有机物介导的微塑料光老化机制
