Angew：Fe2O3簇和Fe单原子协同光催化甲烷选择性部分氧化
学术
2024-10-20 19:19
上海
光催化CH4氧化为CH3OH是具有前景的可再生天然气利用技术，能够缓解温室效应。但是目前在低温使用O2作为氧化剂进行CH4合成甲醇仍具有非常大的挑战。有鉴于此，浙江大学谢鹏飞教授、中国科学院煤化学研究所Kuan Lu、华东理工大学戴升教授等报道受到可溶的甲烷单加氧酶的结构以及反应机理，制备了一种模拟生物的光催化剂，在氮化碳载体上修饰Fe卫星单原子和Fe2O3纳米簇。要点1. 这种模拟生物的催化剂在光催化转化甲烷的反应中实现了98.5 %的甲醇选择性，CH3OH的产量达到5.02 mmol gcat-1 h-1。反应机理研究发现Fe2O3团簇和Fe单原子之间的协同作用能够作为O2活化和CH4部分氧化的双位点。要点2. Fe2O3纳米簇光激发的能带比较窄，能够将电子和质子输送到Fe原子位点，因此促进ORR反应合成甲醇的反应动力学。Yueyuan Xu, Xianfeng Shen, Shuai Guo, Yao Lv, Ke Wang, Yao Shi, Yukun Li, Mi Yan, Peng Zhang, Sheng Dai, Kuan Lu, Pengfei Xie, Iron Oxide Clusters as Electron Donors Under Light Enhance Oxygen Reduction Kinetics at Atomically Dispersed Fe for Photocatalytic CH4 Partial Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202419075https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202419075原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
