中科大JACS：双原子位点协同催化中的距离效应！
学术
2024-10-15 18:47
北京
了解固体/液体电化学界面上界面羟基（OH）的特征对于理解协同催化至关重要。但是，在原子水平上理解界面OH和相邻反应物之间的空间距离对反应动力学的影响仍然具有挑战性。有鉴于此，中国科学技术大学姚涛教授、丁韬研究员、Xiaokang Liu等报道使用非原位红外纳米光谱和原位红外光谱技术，观测非均相双原子位点催化剂，发现与距离有关的催化位点协同相互作用。要点1. 这些光谱技术实现了协同物种空间分布的直接识别，并揭示了OH根据双位点催化剂中的位点距离促进反应物脱质子化过程。通过调节Ir-Co的原子间距离，发现在7.9 Å的最佳距离下，OH的产生和消耗之间的动态平衡，因此实现了高效协同催化作用。在更远或更短的距离，由于空间上难以接触，并且OH与中间体的对抗，导致OH中间体积累，削弱了协同效应。要点2. 以甲酸氧化为研究目标，发现催化位点的空间距离和质量活性之间的火山形曲线。这一概念能够扩展到亲氧型金属，比如Ir-Ru原子对，这项研究发现的火山曲线和动态平衡证明空间距离具有普遍性的意义。Shuaiwei Jiang, Jiawei Xue, Tong Liu, Hui Huang, Airong Xu, Dong Liu, Qiquan Luo, Jun Bao, Xiaokang Liu*, Tao Ding*, Zheng Jiang, and Tao Yao*, Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction in Heterogeneous Dual-Site Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c10613https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10613原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
