清华大学JACS：异核双金属NiFe位点光催化CO2还原
学术
2024-10-20 19:19
上海
CO2的催化还原制备化学品和燃料是个挑战巨大的反应过程，Ni-Fe双金属一氧化碳脱氢酶（[NiFe]-CODH）能够高效率的在接近热力学平衡的条件下，在CO2和CO之间可逆的转变，这说明杂和双金属协同作用对于CO2还原催化剂的重要作用。但是目前NiFe双金属模型催化剂很少应用于CO2催化还原，这导致人们对于双金属结构和功能的理解并不充分。有鉴于此，清华大学章名田等报道发展了一种双金属NiFe复合物光催化还原CO2制备CO。要点1. NiFe双金属催化剂的性能明显比同核NiNi催化剂的性能更好。要点2. 光催化反应和反应机理研究结果显示氧化还原活性的1,10-菲罗啉（phenanthroline）配体起到重要的作用。NiII(μ-CO22–-κC:κO)FeII中间体的FeII的合适Lewis酸性起到重要作用。这项研究展示了首个杂核NiFe分子催化剂，能够高效率的催化还原CO2为CO，加深了人们对于杂核双金属原子之间的配合作用，有助于设计高效选择性CO2还原催化剂。
Yao Xiao, Hong-Tao Zhang, and Ming-Tian Zhang*, Heterobimetallic NiFe Complex for Photocatalytic CO2 Reduction: United Efforts of NiFe Dual Sites, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c08510https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c08510原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR![]()
