兰亚乾/张凤鸣Nat. Commun.：人工光合成系统实现气-固相稀释CO2还原
学术
2024-10-16 09:02
北京
合理设计性能优异的光催化体系，直接的捕获和原位转化烟气的稀释CO2是实现碳中和的一种有前景但具有挑战性的方法。有鉴于此，华南师范大学兰亚乾教授、哈尔滨理工大学张凤鸣教授等报道一种新型的主-客体光催化剂，该催化剂将能够富集CO2的离子液体和光催化活性的金属有机框架PCN-250-Fe2M（M=Fe，Co，Ni，Zn，Mn）复合，用于光化学气-固相还原浓度稀释的CO2。要点1. [Emim]BF4（39.3 wt%）@PCN-250-Fe2Co在纯CO2气氛下表现出创纪录高的CO2对CO的还原反应效率（313.34 μmol g−1 h−1），在稀释的CO2（15 %）表现约100 %的CO选择性，转化率达到153.42 μmol g-1 h−2。要点2. 使用1.0 g催化剂和天然太阳光照射进行放大实验，纯CO2和稀释的CO2（15%）的浓度可以分别降低到85 %和10 %以下，表明其工业应用潜力。进一步的实验和理论计算表明，离子液体不仅有利于CO2富集，而且与PCN-250-Fe2Co中的CO2+位点产生协同效应，因此CO2转化为CO的速率决定步骤吉布斯能垒显著的降低。
Wang, Y., Wei, JX., Tang, HL.et al. Artificial photosynthetic system for diluted CO2 reduction in gas-solid phase. Nat Commun 15, 8818 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53066-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53066-y原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
