Angew：异常立方相2D LaNiO3高效电催化尿素氧化
学术
2024-10-16 09:02
北京
晶相调控是设计电催化剂的关键策略，电催化剂的晶相能够调控电子结构、几何结构、化学性质，并且直接影响催化活性。虽然晶相调控具有应用前景，但是目前对钙钛矿进行晶相调控仍然是个巨大的挑战，尤其是钙钛矿的二维结构限制。有鉴于此，武汉纺织大学万骏副教授、华中科技大学姚永刚教授等报道通过非平衡的微波加热方法调控2D LaNiO3钙钛矿的晶相结构，通过设计升高温度诱导相变，随后快速降温的过程实现精确控制晶相，能够合成常见的六方相结构以及结构罕见的三方/立方相。要点1. 生成独特晶相的LaNiO3产生[LaO]+层结构畸变以及Ni 3d和O 2p轨道杂化，因此能够调控局部的电荷分布，增强尿素氧化反应过程的6 e-电子转移。要点2. 立方晶相LaNiO3具有对称性结构和开放的层空间，表现合适的电子转移能力以及合适的可接触催化活性位点，因此实现了1.27 V较低的启动电压，Tafel斜率达到33.1 mV dec-1。这项工作展示了晶相工程的设计性，有助于发展非常见晶相材料电催化。
Zhiao Wu, Miao Fan, Huiyu Jiang, Jiao Dai, Kaisi Liu, Rong Hu, Shutong Qin, Weilin Xu, Yonggang Yao, Jun Wan, Harnessing the Unconventional Cubic Phase in 2D LaNiO3 Perovskite for Highly Efficient Urea Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202413932https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202413932原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
