Angew：有机半导体中电荷不对称双活性位点促进CO2还原制乙醇
学术
2024-10-21 20:21
上海
选择性光化学还原CO2制备高能量密度和高附加值C2产物是一种非常理想的碳中和路线和能量存储技术。但是目前如何克服C-C偶联步骤的能垒，以及光催化剂的激子湮灭是个巨大的挑战。有鉴于此，天津大学梁骥教授、侯峰副教授、中国科学技术大学郑旭升教授等在有机半导体的表面构筑电荷极化的双活性位点，实现选择性光化学还原CO2。要点1. 通过多尺度的表征和理论计算模拟，发现氧掺杂和氮缺陷位点促进形成不对称的电荷分布，降低了激子结合能，促进激子解离。电荷极化位点能够对CO2分子贡献电子，而且通过降低反应步骤能量，加快*CO*CO中间体不对称偶联生成乙醇。要点2. 这种双活性位点的有机光催化剂实现了97 %的乙醇选择性和0.80 mmol g-1 h-1的乙醇产量。这项工作展示了非金属的多位点光催化剂的发展前景，为制备先进的CO2光化学还原催化剂提供帮助。
Haotian Tan, Wenping Si, Rongao Zhang, Wei Peng, Xiaoqing Liu, Xusheng Zheng, Feng Hou, Lichang Yin, Ji Liang, Dual Active Sites with Charge-asymmetry in Organic Semiconductors Promoting C-C Coupling for Highly Efficient CO2 Photoreduction to Ethanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202416684https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416684原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
