最大化利用，工业水平实现！Angew发表复旦大学最新电化学科研进展！

文摘 2024-12-09 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

电催化二氧化碳还原反应（eCO₂RR）目前备受关注，但想要实现工业应用所需的效率、选择性和稳定性，仍是一个持续的挑战。通过合理设计电催化剂，最大化可用活性位点，优化三相反应界面，是实现工业水平eCO₂RR转化为CO的关键。

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图文简介：

针对上述挑战，复旦大学的李伟教授、董安钢教授和孙正宗教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队通过自下而上的界面组装策略，结合简单的碳化工艺，在N掺杂碳框架中合成二维介孔Ni单原子催化剂。二维介孔Ni-N-C催化剂具有超薄厚度（~6.7 nm），平面上均匀分布5 ~ 40 nm宽的介孔，具有较高的比表面积（615 m²g^-1）。

结果表明，双氰胺分子可以很好地与镍离子配位，从而实现与碳前驱体的均匀组装。最重要的是，它还可以在高温碳化过程中稳定Ni单原子，从而打破了高密度、高分散性和高导电性之间的权衡。Ni单原子的负载密度可高达~6.0 wt.%。此外，二维超薄介孔结构使Ni单原子几乎完全暴露并可及，即使在高电流密度下也能大大促进传质。

有限元模拟表明，超薄的二维介孔碳纳米片堆叠电极既能加速CO₂气体的扩散，又能加速产生的CO气体的释放，从而大大促进了三相界面反应。

在流动电池中，二维介孔Ni-N-C的电流密度j_CO峰值为446 mA cm^-2，CO选择性超过95%。此外，该催化剂在膜电极组件（MEA）配置中连续电解50小时后表现出良好的稳定性，能量效率达到42%。

作者表示，这种介孔催化电极具有气体扩散层外延效应，为大规模二氧化碳电解中的单原子催化剂应用铺平了道路。

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