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苯酚选择性电催化加氢（ECH）是合成环己酮的一种可持续途径，环己酮是聚合物合成的重要原料。然而，由于苯酚过度加氢生成环己醇和析氢反应（HER）的竞争，想要以高法拉第效率（FE）实现环己酮的高选择性生产仍然是一个挑战。针对上述挑战，清华大学的段昊泓教授和湖北师范大学的朱玉荃教授等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文，该团队将Pt纳米颗粒（Pt NPs）锚定在锐钛矿TiO2载体上，有效地诱导了Pt向TiO2的氢溢出，从而降低Pt NPs表面的氢（Hads）覆盖率。作者通过在三种不同形貌和暴露面的锐钛矿TiO2上负载Pt纳米粒子来调节氢溢出强度，建立了氢溢出强度与环己酮选择性之间的标度关系，并证明了该策略在其他可还原金属氧化物（金红石型TiO2、CeO2和WO3）作为载体上的普遍性。![]()
合成的Pt/TiO2电催化剂在苯酚的ECH过程中对环己酮的选择性为94%，FE为63%，优于商业Pt/C（分别为58%和24%），与之前的报道相比，具有更好的性能（选择性相当，FE更高）。![]()
中毒研究和原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）表明，苯酚在Pt NPs表面与Hads反应生成加氢产物。循环伏安（CV）测试和电化学拉曼光谱显示，Hads从Pt迁移到TiO2，这有助于提高环己酮的选择性。
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密度泛函理论（DFT）计算表明，低Hads覆盖率的Pt（111）阻碍了环己酮和HER的过氢化反应，从而提高了环己酮的选择性和FE。此外，其他可还原性金属氧化物载体（金红石型TiO2、CeO2和WO3）负载的Pt NPs也具有很高的环己酮选择性和FE，表明利用氢溢出效应控制苯酚ECH选择性的方法具有普遍性。![]()
本研究表明，氢溢出效应是热催化中一个有充分文献记载的现象，它可以有效地控制苯酚在ECH中的选择性，这可能对多种电还原反应的选择性控制具有指导意义。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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