定制催化,可控切换,首次!Adv. Mater.发表郑州大学最新电化学科研进展!

文摘   2024-12-21 09:30   上海  

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01

论文拟解决的关键挑战:

定制多金属催化剂有望实现可控的CO2还原反应(CO2RR)产物调整,但也面临着艰巨的挑战。传统的多金属位点合成方法是热解含金属前驱体,该方法具有固有的不可控性。

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02

图文简介:

针对上述挑战,郑州大学的蔡金孟教授、臧双全教授、邹如意教授和王珊教授等人在Advanced Materials发表论文,该团队采用自下而上的合成策略,在共价有机框架(COFs)中定制合成多金属位点,通过调节活性位点的电子结构,实现CO2还原选择性的可控切换。作者成功定制并合成了具有多个金属螯合位点的2Cu-NiPc-DHDA-COF和La-2Cu-NiPc-DHDA-COF。这两种多金属位点催化剂在电催化CO2RR中表现出完全不同的还原产物选择性。

在CO2RR电催化反应中,2Cu-NiPc-DHDA-COF对乙烯的法拉第效率为40.1%,La-2Cu-NiPc-DHDACOF对甲烷的法拉第效率高达57.1%。同样,使用这种策略的其他铜稀土(Ce、Pr、Sm和Gd)催化剂也表现出类似的产物调谐特性。

作者证实,La的引入导致了Cu位周围电子云的重排,从而调节了Cu的电子结构。此外,La的亲水性增加了其对水的吸附,有利于*H的生成,从而改变了*CH2O和*COCHO中间体的生成能垒,促进了CO2进一步加氢生成甲烷。

这是首次实现多金属位COF催化剂的定制合成,为高效催化剂的设计和开发提供了新的方向。

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