合理供水，高活性！JACS发表南京航空航天大学最新电催化科研进展！

文摘 2024-12-15 09:31 上海

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论文拟解决的关键挑战：

催化剂-电解质界面在质子交换膜电解（PEMWE）过程中起着至关重要的作用。然而，优化界面氢键以提高催化活性和稳定性仍然是一个重大挑战。

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图文简介：

针对上述挑战，南京航空航天大学的彭生杰教授团队在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队证明了通过调节电化学双层内界面水的吸附结构和取向来控制析氧反应（OER），能够在PEMWE中实现高活性和稳定性。作者提出了一种基于硬-软酸-碱原理的新型催化剂设计策略，利用硬路易斯酸（LAs = ZrO₂, TiO₂, HfO₂）介导界面氢键重构，从而提高RuO₂的酸性OER性能。

机理分析表明，LAs促进了从刚性氢键网络向自由水的定向演化，增强了界面水在RuO₂表面的捕获率，从而不断向催化位点提供反应物。LA单元和H₂O分子之间的氢键相互作用连接了催化剂-电解质界面，形成连续的氢键网络。重构后的氢键网络促进了质子的快速转移，减少了催化剂表面的局部酸度，防止了结构腐蚀，从而显著提高了稳定性。供水和去质子反应的串联途径改变了传统钌基催化剂的溶解机理，具有广泛的适用性。

值得注意的是，OER性能与LAs的酸度呈正相关，证明了优化界面水结构的关键作用。

全面的原位光谱分析证实，在高压下，电子从LA单元重新分布到Ru位点，减少了Ru−O键的平均长度，保持了最佳的氢键数，并增强了催化剂的内在稳定性。

ZrO₂-RuO₂的过电位降低至170 mV，并具有较高的耐久性，在酸性OER下在10 mA cm^-2下可维持1800小时，在PEMWE中在2 A cm^-2下可保持100小时的高活性，优于大多数Ru/Ir基催化剂。

本研究强调了控制界面水结构对优化OER性能和开发多电子化学反应高效催化剂的重要性。

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