双齿吸附，打破限制！JACS发表南方科技大学最新电催化科研进展！

文摘 2024-12-16 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

碱性条件下的四电子氧还原反应（ORR）是非贵金属基氢燃料电池技术发展的核心。然而，ORR的动力学受到不同中间体的自由能之间的标度关系的约束。

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图文简介：

针对上述挑战，南方科技大学的顾均教授和李磊教授等人在Journal of the American Chemical Society发表论文，该团队合成了具有Co₂N₄O₂局部结构的双核Co配合物，并将其吸附在炭黑上，作为一种典型的双原子催化剂（DACs）。为了增强炭黑和配合物之间的电子传递，同时保持配合物的局部结构，作者在300°C下进行了温和的热处理。

在Co单原子催化剂（SAC）上，*OOH中间体以单齿模式吸附，而在Co DAC上，它以双齿模式吸附。与Co SAC相比，Co DAC上的双齿吸附导致*OOH和*OH之间的自由能差较小。根据这个较小的自由能差构建的火山图表明ORR活动的峰值较高。

密度泛函数理论模拟和原位红外光谱分析表明，双原子位通过双齿配位稳定了*OOH中间体，从而减小了*OOH和*OH之间的自由能差，削弱了O−O键，促进了4电子ORR过程。Co DAC对*OOH的吸附增强。

因此，通过改变*OOH在双原子位置上的吸附构型，作者有效地破坏了标度关系，从而显著提高了ORR活性。在碱性电解液中，该催化剂获得了创纪录的0.972 V（vs RHE）半波电位，对应的过电位仅为0.257 V。

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