最佳平衡,克服多位点挑战!Nature子刊发表北京大学最新电催化科研成果!

文摘   2024-12-12 09:30   上海  

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论文拟解决的关键挑战:

解决阳极氢氧化反应(HOR)的动力学缓慢问题是发展最先进的阴离子交换膜燃料电池(AEMFC)的必要条件。原子薄的二维合金在电催化方面很有研究价值,但其功能稳健性差,活性位点十分不均。钌(Ru)具有平衡氢和羟基之间结合能的潜力,精确控制相同的Ru基活性位点的分布和配位构型有望促进HOR,然而,精确合成这种具有多种活性位点的金属间金属烯材料十分具有挑战性。

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图文简介:

针对上述挑战,北京大学的郭少军教授和吕帆博士等人在Nature Synthesis发表论文,该团队通过Pt诱导的自催化沉积方法实现了Ru原子在Pd基金属材料表面的均匀分布,得到的五金属烯(PMene-Ru0.18)表现出非常规的亚稳六方密排(hcp)相,表面Ru原子具有孤立的Ru-O3配位环境,实现了中间结合能的最佳平衡调制,这是提高HOR性能的关键因素。

原位表面增强拉曼光谱(SERS)测量和密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,HOR动力学的增强源于两层吸附调谐:hcp金属间化合物诱导羟基结合能(OHBE)和水结合能(H2OBE)增强,而Ru-O3位点则导致所有相关中间体的吸附减弱。

PMene-Ru0.18具有较高的电化学表面积(ECSA)和快速的HOR动力学,其质量活性为11.5 mA μg−1 (jk, m),交换电流密度为1.0 mA cm−2 (j0, s),分别是Pt/C的32.5倍和5.2倍。并且,它还具有优异的稳定性和抗CO中毒性能。

这项工作开发了一种新的金属间多元素金属烯材料,平衡了全方位中间体的结合能,并提供了一个平台来研究亲氧Ru在碱性HOR中的作用,这有希望降低燃料电池装置的贵金属负荷。

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