研究背景
催化剂结构动态演变过程中产生的熵对化学反应的影响是不可忽视的。多孔材料载体的限域效应通常会影响金属纳米催化剂结构的动态演变过程。然而，传统研究常常侧重通过静态优化寻找最稳定结构，很少有研究探讨反应条件下限域体系的结构动态以及相应的熵效应对催化反应的影响。
研究内容
Figure. 机器学习分子动力学结合自由能计算方法实现动态限域效应研究
研究表明，载体的限域效应会增加团簇催化剂的结构动态性，导致熔化温度低于纯团簇和碳纳米管外表面负载的团簇催化剂，从而促进催化反应在较低温度下发生，并防止催化剂形成不利的氧化物。
该工作首次证明了限域下催化剂结构动态的熵效应如何影响催化反应，并阐明了限域催化剂结构的动态演变和熔化温度如何与最佳反应温度相关联，不仅为理解动态限域效应开辟了一个新的视角，还为未来在限域条件下的催化微观机制研究提供了新的启示。
论文信息
Entropy in catalyst dynamics under confinement Qi-Yuan Fan#, Yunpei Liu#, Hao-Xuan Zhu#, Fu-Qiang Gong, Ye Wang, Weinan E, Xinhe Bao, Zhong-Qun Tian and Jun Cheng*（程俊，厦门大学） Chem. Sci., 2024, 15, 15263-15273
https://doi.org/10.1039/D4SC05399K
作者简介
本文第一作者，博士毕业于厦门大学，现为山西大学化学化工学院教师，硕士生导师。主要从事催化理论计算相关研究，结合密度泛函理论、第一性原理分子动力学模拟和机器学习势函数等方法原位动态模拟复杂的表界面催化体系。迄今为止，以一作/通讯作者身份（含共同）在 Science、Chem、ACS Catal.、JPCL 等国际知名期刊发表论文20余篇。
