对于金属插层石墨烯,对K插层双层石墨烯进行了实验研究,得到的Tc为3.6 K。此外,理论上提出Ca插层双层石墨烯(C6CaC6)的Tc为6.8-8.1 K,这与C6CaC6超导性(Tc = 4 K)的实验证据非常吻合。最近,预测Ca浓度较高Ca插层石墨烯C2CaC2的Tc为18 K。相比之下,KC8、LiC6、CaC6、YbC6、SrC6和BaC6中也报道了体相石墨插层化合物的超导性,Tc值分别为0.39、0.9、6.5、11.5、1.65和0.065 K。
上述所有石墨烯超晶格结构都是超导体,它们的超导临界温度强烈取决于插层/沉积浓度和层厚度。为了统一理解这些石墨烯吸附原子和插层超晶格中的超导机制,并进一步确定超导极限,需要增加已知的具有宽化学计量比的金属掺杂石墨烯超导体的数量。
在此研究中,作者报道了一种开发一系列锂掺杂石墨烯的超晶格策略:沉积I型(Li2C6、Li2C8、LiC6、Li3C24、LiC12、LiC16、Li2C36、LiC24),插层II型(LiC4、Li2C12、LiC8、LiC12和LiC16),以及共存沉积和插层III型(Li3C12)。随着Li原子浓度的增加,金属性和电子-声子耦合(EPC)都急剧增加,这有利于筛选的Li-C化合物中出现超导性。值得注意的是,插层Li2原子的石墨烯超晶格结构具有更高的稳定性,而以相同浓度沉积的Li1石墨烯产生更高的Tc。
其中,I型-Li2C6、I型-Li2C8、II型-LiC4和III型-Li3C12是声子介导的超导体,其Tc分别为18、12、3.4和14 K。I型-Li2C6、I型-Li2C8和III型-Li3C12的EPC主要来自C-2pz电子态与低频(0-800 cm−1)沉积Lixy/Liz以及面外Cz振动的耦合。相反,面内Cxy原子的高频(800-1600 cm−1)振动模式主要负责II型-LiC4的Tc。这些发现为锂掺杂石墨烯的超导极限提供了全面的见解。
图4 由Li、C原子运动模式加权的声子色散、声子态密度、由EPC λq,v加权的声子色散、Eliashberg谱函数和频率依赖的EPC参数λ
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