第一性原理计算解决50年悬而未决难题：半导体中铜为何扩散更快？
英文原题：When Metal Nanoclusters Meet Smart Synthesis
通讯作者：陈添锴，香港中文大学（深圳）；王笑楠，清华大学；尤峰崎，康奈尔大学；谢建平，新加坡国立大学
作者：Zhucheng Yang（杨翥成，共同第一作者）、Anye Shi（史安也，共同第一作者）、Ruixuan Zhang（张瑞轩）、Zuowei Ji（季作玮）、Jiali Li（李佳礼）、Jingkuan Lyu（吕静宽）、Jing Qian（钱靖）、Tiankai Chen（陈添锴）、Xiaonan Wang（王笑楠）、Fengqi You（尤峰崎）、Jianping Xie（谢建平）
背景介绍
图1. 面向金属纳米团簇的智能合成示意图。
金属纳米团簇（Metal Nanoclusters, MNCs）作为一类原子精确的超小纳米颗粒，因其具备独特的类分子结构和性质，正在纳米材料科学中掀起一股研究热潮。金属纳米团簇不仅拥有如荧光发射和催化活性等独特性质，在能源转换、催化、生物医学等多个领域展现出广泛的应用前景，更提供了精准理解构效关系的材料平台。然而，由于其精确的原子级结构，合成具备定制性质的纳米团簇的过程极为复杂，传统的试错法在应对这些合成挑战时效率低下。智能合成（Smart Synthesis）作为一种新兴的系统性的技术平台，通过结合AI算法、自动化实验平台和高效的数据处理，药物逆向合成、性质驱动合成（如量子点）中展现出惊人的合成效率和加速材料发现的巨大潜力。因此，用智能合成的研究范式赋能团簇化学和精准合成有助于突破传统合成方法的局限，推动材料科学的前沿发展，具有极大的科学意义和应用价值。
文章亮点
图2. 金属纳米团簇的数据库来源示意图，包括原子精确级的结构数据和定制的实验数据库。
1. 金属纳米团簇独特的合成与应用挑战
金属纳米团簇的尺寸极小（通常小于3纳米），使其展现出与传统纳米晶体截然不同的性质且具有很强的组分依赖性。微小的结构变化可能导致千差万别，因此，合成过程中的每个参数（如前驱体选择、还原剂种类、pH值和温度等）都需精确控制，这对性质驱动合成提出了严峻挑战。
2. 面向纳米材料的智能合成的闭环框架
智能合成的核心在于自动化平台、数据分析和AI算法构成的闭环优化流程。通过自动化实验，可以高效重复地进行大量实验，数据采集和分析则为AI提供丰富的训练数据，AI通过学习这些数据提出优化建议，助力实现特定目标性能的材料合成。
3. 智能合成在金属纳米团簇中的前沿进展
从成熟的纳米晶体合成到新兴的原子精确纳米团簇，智能合成展现出其广泛的应用潜力。按照闭环的设计，文章全面总结了现阶段智能合成手段在在金属纳米团簇的合成和性质预测中的应用，主要包括基于结构数据库和定制实验数据的性质预测（图2）。
总结/展望
图3. 面向金属纳米团簇的智能合成的方向展望，包括设备系统整合、丰富数据库和创新算法。
作者首先回顾了智能合成在纳米晶、量子点等纳米材料发展中的巨大作用；分别从计算和实验的角度出发，重点介绍了目前智能合成在原子精确的纳米团簇合成和性质预测的前沿进展；作者进一步展望了智能合成技术深入赋能团簇合成化学进一步发展的三大方向（图3）：
1. 构建原子精确级自动化合成平台：目前，自动化合成平台的缺乏仍然是智能合成推广的一大障碍。通过借鉴纳米晶体和量子点合成中的成功经验，建立适用于各类金属纳米团簇合成的自动化平台，将极大提高实验的可重复性并加快数据的收集。
2. 丰富实验数据集：多样化和扩充实验数据集是实现闭环智能合成的基础。除了已有的结构数据，未来的研究将需要更多元化的数据集，包括相图预测、时间分辨的表征数据和来自先进技术（如同步辐射、小角散射、中子散射等手段）的多维数据集。这些丰富的数据集将为AI模型提供更为全面的训练基础，使其能够更准确地优化合成。
3. 开发定制化AI算法：针对金属纳米团簇的特性进行定制化AI算法开发将是未来智能合成的一个重要方向。文章强调，AI算法需要具备分析时空数据的能力，并能够提供高准确性和解释性，以帮助研究人员更好地理解合成过程并实时优化反应条件。
期待通过智能合成和团簇化学的深入整合，研究人员能够实现更高效、更精确的团簇合成，突破传统合成方法的局限，推动材料科学的前沿发展。
相关论文作为展望文章发表在ACS Nano，新加坡国立大学博士研究生杨翥成和康奈尔大学博士研究生史安也为文章的共同第一作者，陈添锴教授、王笑楠教授、尤峰崎教授和谢建平教授为通讯作者。
通讯作者信息：
陈添锴 香港中文大学
陈添锴，香港中文大学（深圳）理工学院助理教授，博士生导师，校长青年学者，深圳市鹏城孔雀计划特聘岗C类人才。在金属纳米团簇的合成、质谱分析、光学性质领域从事多年研究，研究成果发表于J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊。文章被引用3000+次，h-index 26。
王笑楠 清华大学
王笑楠，清华大学化工系长聘副教授、研究员、博导，新加坡国立大学名誉副教授，新一代人工智能国家科技重大专项首席科学家、项目负责人，美国化学工程师学会 (AIChE) 可持续发展领域主席。国家高层次青年人才计划入选者。带领团队从事AI+能源化工材料的研究。在Nature Machine Intelligence、Nature Synthesis、Nature Reviews系列期刊发表学术论文170余篇，包括14篇ESI高被引论文，被引9200余次，H-index 57。2011年本科毕业于清华大学化学工程系，2015年获加州大学戴维斯分校化学工程和控制科学博士，赴英国伦敦帝国理工学院任博士后研究员和硕士生导师。2017年起担任新加坡国立大学化工与生物分子工程助理教授、博导，2021年人才引进回清华化工系担任课题组负责人。担任Applied Energy等十本国际期刊副主编和编委，获美国化学会可持续化学与工程讲席奖、Cell Press中国女科学家奖、青年北京学者、侯德榜化工科学技术奖“青年奖”，福布斯中国科技女性50，新加坡杰出青年首席研究员奖、英国皇家学会国际交流奖等奖项。入选全球学者终身学术影响力榜，连续三年被Elsevier评为全球前2% 顶尖科学家。
尤峰崎 美国康奈尔大学
尤峰崎，美国康奈尔大学能源系统工程终身讲席教授，担任化工、计算机科学、应用数学、电子计算机工程、信息工程等八个专业的博士生导师。现任康奈尔系统工程博士项目主席、康奈尔大学人工智能科学研究院联合主任、康奈尔数字农业研究院联合主任，以及康奈尔人工智能可持续发展学院主任。他获得了包括美国化学工程师学会、美国化学学会、美国工程教育协会和美国自动化控制学会等数十个重要奖项，并当选为美国化学工程师学会、英国皇家化学学会和美国科学促进会的会士。
谢建平 新加坡国立大学
谢建平，新加坡国立大学化学与生物分子工程系教授，全球高被引科学家（Clarivate，2018-2023年），《Aggregate》副主编。先后在清华大学获得本科和硕士学位，在NUS获新加坡国立大学与美国麻省理工学院（MIT）联合培养博士学位。2010年加入新加坡国立大学建立研究团队，科学研究聚焦在金属纳米团簇领域。研究内容围绕金属纳米团簇的（1）精准合成、（2）可控自组装、（3）荧光性能优化与机理研究，及其在（4）生物诊断与治疗领域的基础与应用研究。近十年来，谢建平教授团队在Nat. Chem.、Chem、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等国际期刊上发表论文230余篇，被引用34000余次，谷歌学术H-index 99。
ACS Nano 2024, 18, 40, 27138–27166
Publication Date: September 24, 2024
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c09597
© 2024 American Chemical Society
