本文以传播知识为目的，如有侵权请后台联系我们，我们将在第一时间删除。2024年10月19日，npj Comput. Mater.在线发表了韩国延世大学Byungchan Han和麻省理工学院Rafael Gómez-Bombarelli课题组的研究论文，题目为《Active learning accelerated exploration of single-atom local environments in multimetallic systems for oxygen electrocatalysis》。![]()
单原子催化剂（SACs）是一种很有前途的材料，它满足了多相催化剂的设计标准，即高活性、易于调节目标反应、成本效益高。特别是，通过配体和相邻金属位点的独特耦合来定制活性单原子（SA）位点周围的局域环境，为电子结构优化提供了额外的机会。因此，可以创建具有不同局域环境的多个活性位点。
在此研究中，作者提出了一种自驱动计算策略，该策略结合第一性原理计算和等变图神经网络（GNN）来探索30000多个二元金属位点，这些位点具有不同3d过渡金属组合和不同的配体环境，用于氧还原和析氧反应（ORR/OER）。主动学习通过平衡对看不见原子结构的探索和对活性原子结构的利用促进了对搜索空间的研究。GNN学习化学环境来捕获ORR/OER活性和选择性的组成-结构-性质关系。有前景的Co-Fe、Co-Co和Co-Zn金属对的计算预测与文献中报告的最新实验测量结果一致。这种方法可以扩展到更广泛的多元素高熵材料体系。
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图5 ORR/OER有希望的表面
Chun, H., Lunger, J.R., Kang, J.K. et al. Active learning accelerated exploration of single-atom local environments in multimetallic systems for oxygen electrocatalysis. npj Comput. Mater., 2024, 10, 246. https://doi.org/10.1038/s41524-024-01432-1
【其他相关文献】
[1] Moon, J., Beker, W., Siek, M. et al. Active learning guides discovery of a champion four-metal perovskite oxide for oxygen evolution electrocatalysis. Nat. Mater., 2024, 23, 108–115. https://doi.org/10.1038/s41563-023-01707-w[2] Lunger, J.R., Karaguesian, J., Chun, H. et al. Towards atom-level understanding of metal oxide catalysts for the oxygen evolution reaction with machine learning. npj Comput. Mater., 2024, 10, 80. https://doi.org/10.1038/s41524-024-01273-y![]()
