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学术   2024-11-03 08:30   广东  

研究概述
对工作催化剂中活性位点的基本了解,可以指导合理设计具有改进性能的新型催化剂。

2024年10月30日,清华大学刘礼晨副教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Water-promoted oxidative coupling of aromatics with subnanometer palladium clusters confined in zeolites》的研究论文。
在这项工作中,作者跟踪了在甲苯有氧氧化偶联制备4, 4'-联甲苯基的反应条件下均相和非均相Pd催化剂的演变。
作者发现,由几个Pd原子组成的亚纳米Pd团簇是均相和非均相催化体系中的工作活性位点。
此外,水可以通过促进O2的活化,将Pd团簇的氧化偶联反应活性提高近一个数量级。

这些新见解使研究人员制备了一种由负载在二维(2D)分子筛上的Pd团簇制成的催化剂,这扩大了芳烃氧化偶联到更大底物的范围。
图文解读

图1:使用均相Pd催化剂的甲苯氧化偶联
图2:反应过程中Pd/H-Beta催化剂的结构表征
图3:H2O对Pd团簇催化性能的影响
文献信息
Feng, Y., Wang, H., Chen, T.et al. Water-promoted oxidative coupling of aromatics with subnanometer palladium clusters confined in zeolites. Nat. Commun. 15, 9373 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53475-z.
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