新发现，重要调控！Energy Environ. Sci.发表南京大学最新电催化科研进展！

文摘 2024-12-11 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

析氧反应（OER）的缓慢动力学极大地限制了水分解的效率。水氧化反应过程中电解质/催化层/催化剂芯界面的高电子转移势垒是导致OER过电位高的主要原因。

对于磁性材料，建立自旋有序的界面有利于改善OER的电子转移动力学。磁场刺激铁磁材料或核-壳界面上的各种自旋有序效应能够增强OER活性。然而，在反铁磁材料中，相邻的磁矩以相反的方向排列。导电电子在移动时会遇到方向相反的局部磁矩，导致散射。这种散射增加了电阻，降低了电子迁移率，因此通过自旋控制方法提高反铁磁材料的OER活性仍是一项挑战。

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图文简介：

针对上述挑战，南京大学的闫世成教授团队在Energy & Environmental Science发表论文，该团队发现热激发反铁磁材料的磁跃迁形成顺磁-顺磁界面是减少导电电子遇到局域磁矩散射的一条潜在途径，这能克服反铁磁状态固有的高电子转移势垒的不足。作者将温度依赖的磁性YFe_1-xMn_xO₃核与顺磁性YFeOOH壳组装成YFe_1-xMn_xO₃@YFeOOH核-壳结构催化剂，探讨热激磁状态对OER动力学的影响。

作者发现YFe_1-xMn_xO₃核的热激顺磁状态有助于加速YFe_1-xMn_xO₃@YFeOOH共催化层界面上的电子转移，同时提高了YFeOOH催化层的OER活性。YFe_1-xMn_xO₃的热激磁跃迁（从反铁磁性到顺磁性）扩大了YFe_1-xMn_xO₃@YFeOOH界面处的磁无序性，降低了自旋翻转势垒，并由于YFe_1-xMn_xO₃核与YFeOOH催化层之间的强相互作用，导致YFeOOH催化层产生高OER活性的电子态，从而打破了线性Arrhenius关系。

作者的发现极大地扩展了可用于OER的潜在材料，提供了一种新的通过热刺激磁无序化的低势垒OER途径。

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